1、目前,在眾多有機(jī)廢氣處理技術(shù)中,催化燃燒法是消除揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)污染最有效方法之一,具有設(shè)備簡單,能耗低,消除效果好等特點(diǎn),而催化劑是催化燃燒法消除VOCs的關(guān)鍵。本文用堇青石蜂窩陶瓷做第一載體,以貴金屬Pd為活性組分,用化學(xué)鍍法制備了一系列Pd負(fù)載型整體式催化劑。以甲苯和甲醛的催化燃燒作為作為考察催化劑的探針反應(yīng),考察了催化劑的催化活性和耐高溫性,并采用多種方法對催化劑進(jìn)行表征,將催化燃燒性能與催化劑表面性質(zhì)進(jìn)行了關(guān)聯(lián)以及

2、進(jìn)行了催化機(jī)理的探討。本文的主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:
　　 催化劑的制備。采用化學(xué)鍍法制備Pd／堇青石陶瓷整體式催化劑,通過實驗確定了化學(xué)鍍的最佳反應(yīng)條件:PdCl2:0.05-0.5g／L,NH3·H2O(25％):40-120g／L,NH4Cl:5-20g／L,NaH2PO2·H2O:1-10g／L,HCl(36-38％):1-4mL／L,pH:9-10,溫度:25℃-60℃。研究表明,采用化學(xué)鍍制備技術(shù)可在堇青石陶瓷載體直

3、接負(fù)載Pd顆粒,有利于提高鈀的利用率,工藝簡單,制備周期短。
　　 催化劑的表征及活性評價。采用SEM、XRD、UV、EDX、BET、XPS、H2-TPR、O2-TPD等手段對整體式催化劑的表面形貌、結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行表征。通過SEM和EDX的測定,可知Pd晶粒均勻地負(fù)載在堇青石陶瓷載體。以甲苯和甲醛作為VOCs的代表污染物,進(jìn)行催化燃燒處理,對催化劑進(jìn)行活性評價,研究表明,當(dāng)活性組分Pd負(fù)載量在0.36wt％以上時具有較高的催化活

4、性,對于不同焙燒溫度下制備的Pd／堇青石陶瓷整體式催化劑,500℃焙燒下的具有相對較高的催化活性,Pd晶粒在載體表面上均勻負(fù)載,晶粒大小均一,范圍在100nm左右。之后隨著焙燒溫度(高于500℃)的升高,催化活性逐漸降低,主要與活性物種PdO顆粒的長大、燒結(jié)、晶格氧的減少和比表面積的減小有關(guān)。
　　 研究了空速、有機(jī)廢氣中甲苯和甲醛的濃度和穩(wěn)定性等因素對Pd／堇青石陶瓷整體式催化劑催化燃燒性能的影響。實驗表明,隨著空速的增大,催

5、化劑對甲苯和甲醛的催化處理效率都逐漸降低。催化劑在空速20000h-1以內(nèi)時,具有較高的甲苯催化處理效率；在3000h-1空速內(nèi)時,對甲醛具有較高的催化處理效率；對于甲苯,甲苯濃度對催化燃燒處理效率影響較小,在6.0g／m3以內(nèi)都具有較高的催化處理效率；對于甲醛,甲醛濃度在2.0mg／m3范圍內(nèi)時,催化劑才對其具有較高的處理效率,說明甲醛濃度對催化燃燒處理效率的影響較大,表明有機(jī)污染物的種類和濃度對催化處理效率有較明顯影響,這也說明催化

6、劑具有選擇性。在甲苯催化燃燒的壽命實驗中發(fā)現(xiàn),在10h之內(nèi),Pd／堇青石陶瓷整體式催化劑的甲苯催化處理效率一直保持在99％左右,之后催化處理效率隨著反應(yīng)時間逐漸下降。重新焙燒再生的催化劑,在9h內(nèi)甲苯催化處理效率可保持在99％,說明催化劑可多次再生循環(huán)使用。
　　 研究還探討了采用浸漬法在堇青石載體上負(fù)載一層CeO2-ZrO2復(fù)合物后,再采用化學(xué)鍍負(fù)載上活性組分Pd,制備Pd／Ce0.8Zr0.2O2／堇青石陶瓷整體式催化劑,并

7、采用SEM、EDX、UV漫反射對其進(jìn)行表征。研究表明,該類催化劑具有良好的催化活性和耐高溫性。相對于Pd／堇青石整體式催化劑,與500℃焙燒的催化劑相比,800℃焙燒的Pd／堇青石整體式催化劑,T99％為255℃,提高了25℃。800℃焙燒的0.36wt％Pd／Ce0.8Zr0.2O2／堇青石陶瓷整體式催化劑,T99％為250℃,與500℃焙燒的催化劑相比,只提高了15℃,主要可能是CeO2-ZrO2復(fù)合氧化物具有貯氧池的作用,可以向P