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文檔簡介
1、通過研究水體中有機氯類環(huán)境內(nèi)分泌干擾物在金屬催化還原體系中的還原脫氯反應(yīng),考察了鐵屑鍍鈀(Pd/Fe)雙金屬催化還原技術(shù)在處理水體中大分子量復(fù)雜結(jié)構(gòu)的難降解氯代有機污染物的應(yīng)用,著重研究了水體中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)、六六六和氯丹三種有機氯類環(huán)境內(nèi)分泌干擾物在Pd/Fe催化還原體系中的還原脫氯行為。 本文以金屬機械加工廠的刨花狀鐵屑廢料為零價鐵的來源,利用化學(xué)鍍的方法制備了性能優(yōu)良的Pd/Fe雙金屬還原劑,通過X射
2、線衍射(XRD)等分析檢測手段對其進行了表征,隨后對比研究了Cu/Fe、Ag/Fe、Pd/Fe等多種金屬還原體系對氯代有機物包括鹵代甲烷系列以及2,4-D、六六六和氯丹三種有機氯環(huán)境內(nèi)分泌干擾物的還原脫鹵反應(yīng)性能,考察Pd/Fe催化還原體系相對于其它金屬還原體系的還原脫氯反應(yīng)性能優(yōu)勢。實驗結(jié)果表明,Pd/Fe雙金屬催化體系對高濃度高鹵代甲烷系列污染物并沒有表現(xiàn)出優(yōu)于Cu/Fe還原體系的還原脫鹵性能。但是對于大分子量復(fù)雜結(jié)構(gòu)的氯代農(nóng)藥類污
3、染物比如所研究的三種目標污染物,均有明顯的還原脫氯作用,2,4-D反應(yīng)30min即可達到完全還原脫氯,六六六10min就可以達到最大脫氯量,而氯丹一般在反應(yīng)十幾個小時后也能達到最大脫氯量。三種污染物在Cu/Fe、Fe等還原體系中幾乎不發(fā)生還原脫氯反應(yīng),說明Pd/Fe催化還原體系在氯代有機物還原脫氯反應(yīng)過程中表現(xiàn)出了其獨特的性能優(yōu)勢。 探討了固液比、污染物初始濃度、初始pH值以及鍍鈀率等因素對Pd/Fe體系中2,4-D還原脫氯反
4、應(yīng)速率及脫氯效果的影響,發(fā)現(xiàn)脫氯反應(yīng)速率是隨著初始濃度的升高而降低的,反應(yīng)溶液pH在4~6之間最有利于還原脫氯發(fā)應(yīng)的進行,Pd/Fe體系具有良好的耐pH沖擊的能力,適應(yīng)pH范圍為2~8。通過GC/MS定性定量分析了三種目標污染物在Pd/Fe體系中發(fā)生還原脫氯反應(yīng)過程中的反應(yīng)物及最終產(chǎn)物,并根據(jù)反應(yīng)產(chǎn)物推測分析了這三種有機污染物在催化還原反應(yīng)體系中可能的反應(yīng)途徑:2,4-D主要通過逐級氫解最終生成徹底脫氯產(chǎn)物苯氧乙酸;而六六六則可能通過逐
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