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文檔簡介
1、甘油作為酯交換生產生物柴油過程主要副產物,每1噸生物柴油副產約0.1噸甘油。近年來,生物柴油作為柴油發(fā)動機燃料,全球生產量和需求量不但增長,甘油市場飽和且過剩問題也隨之而來,嚴重限制生物柴油工業(yè)發(fā)展。目前,催化甘油脫水氧化連串反應制丙烯酸成為解決甘油過剩關注新熱點,而開發(fā)該工藝難點在于兼具脫水和氧化雙功能材料篩選。
蒙脫土是2∶1型層狀結構硅酸鹽粘土礦物,具有陽離子交換性、強物理化學吸附性和較好膠體化學性質。蒙脫土本身作為一種
2、典型固體酸材料,兼具B和L酸性位。因蒙脫土廉價易得且綠色環(huán)保,常將無機酸和金屬鹽改性后蒙脫土作為脫水反應催化劑和催化劑載體。Cu作為過渡金屬且有0、+1、+2等多種氧化態(tài),單質和氧化物具有較好氧化還原活性,常作為助劑減少貴金屬用量或完全取代部分貴金屬的材料,成功應用于諸多有機反應中。
本文結合蒙脫土和銅基材料物理化學特性,探索制備廉價、環(huán)保且兼具酸性和氧化還原活性納米復合材料。本實驗考察了磷酸酸化和負載、不同CuOx制備方法(
3、NaBH4還原法,葡萄糖還原法和煅燒處理)和不同CuOx負載量對CuOx/粘土材料組成和結構影響及伴隨帶來酸性和氧化還原活性變化,然后優(yōu)化了反應溫度、反應空速和氧氣濃度,并探討了甘油脫水氧化可能發(fā)生機理。
通過表征發(fā)現(xiàn),成功制備了兼具酸性和氧化還原活性的CuOx/粘土雙功能納米復合材料。將該材料用于甘油脫水氧化連串反應時,最佳反應條件:反應溫度360℃,甘油流量0.05mL/min,氧氣濃度21vol.%空氣。甘油幾乎完全轉化
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