基于Pt的納米合金材料的合成及其催化性質(zhì)研究.pdf_第1頁
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1、貴金屬納米材料由于其在光學(xué)、力學(xué)、磁學(xué)、電學(xué)、催化和傳感等領(lǐng)域表現(xiàn)出優(yōu)異的物理和化學(xué)特性,受到了廣泛關(guān)注。然而,由于本身性質(zhì)方面的一些局限性以及十分稀少的儲(chǔ)量,在很大程度上限制了貴金屬納米材料大規(guī)模的應(yīng)用。因此,人們希望尋求一種策略,在改良貴金屬納米材料性質(zhì)的同時(shí)減少貴金屬的使用量。研究表明通過與其他金屬形成合金,能夠可控的合成特定尺寸、組成、形貌以及結(jié)構(gòu)構(gòu)架的金屬納米材料,并且明顯的改變其如光、電、磁、催化以及機(jī)械性質(zhì)等物理化學(xué)方面的

2、性質(zhì)。因此,在近些年來人們對(duì)貴金屬合金納米材料的尺寸,組成,形貌以及架構(gòu)的可控合成方面進(jìn)行了深入的研究。合金中不同的金屬原子之間會(huì)產(chǎn)生相互的作用,形成特定的表面活性中心或電子結(jié)構(gòu)。因?yàn)閰f(xié)同效應(yīng)的存在,合金納米材料往往具有優(yōu)于其單一金屬納米材料的性質(zhì),同時(shí)貴金屬與非貴金屬形成合金也能夠減少貴金屬的使用降低成本費(fèi)用,這非常符合工業(yè)生產(chǎn)降低貴金屬使用量提高貴金屬利用率的趨勢(shì)。利用貴金屬催化劑催化非均相反應(yīng),其在穩(wěn)定性和循環(huán)利用方面良好的表現(xiàn),

3、也非常符合綠色化學(xué)的理念。但是在貴金屬合金納米材料應(yīng)用到實(shí)際生產(chǎn)的過程中,依然面臨著許多挑戰(zhàn)。合成過程過于復(fù)雜、可控合成難以重復(fù)、催化機(jī)理不明確等等問題,激勵(lì)著科研工作者不斷的深入對(duì)貴金屬合金納米材料的研究。
  本文在前人的基礎(chǔ)上,合成了基于貴金屬Pt的合金納米材料,主要對(duì)其組成、尺寸、形貌以及催化活性進(jìn)行了一系列的探究:
  1.我們以油胺作為穩(wěn)定配體,甲基-胺硼烷絡(luò)合物作為還原劑,通過簡(jiǎn)單的方法合成了AuPt合金納米顆

4、粒。通過高分辨透射電子顯微鏡、X射線衍射、電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀等儀器進(jìn)行表征。負(fù)載在CeO2上的AuPt合金納米材料在室溫常壓條件下選擇性催化氫化芐叉丙酮,表現(xiàn)出非常高的選擇性和催化效率。通過分析不同Au∶Pt比組成的合金納米材料的催化表現(xiàn),我們發(fā)現(xiàn)基于Pt原子數(shù)計(jì)算的TONPt值的變化趨勢(shì)和轉(zhuǎn)化率的變化趨勢(shì)是非常相似的。盡管金本身在反應(yīng)中并不表現(xiàn)出催化活性,轉(zhuǎn)化率和TONPt的變化則清晰的反映出金對(duì)鉑的催化活性的促進(jìn)效應(yīng)。在我們

5、的實(shí)驗(yàn)中,非活性金屬改良了活性金屬的催化活性,顯示了一種十分有意義的協(xié)同效應(yīng)。
  2.Pt合金納米材料因?yàn)槠鋬?yōu)異的性質(zhì),被廣泛的應(yīng)用在催化等領(lǐng)域。本文以油胺為保護(hù)劑配體和還原劑,在氮?dú)獗Wo(hù)下高溫合成PtCu合金納米顆粒,并且在空氣中攪拌使空氣中的氧氣氧化合金中暴露在表面的Cu變?yōu)殂~離子而脫離合金表面,得到具有花瓣?duì)钔黄鸾Y(jié)構(gòu)的PtCu合金納米材料。實(shí)驗(yàn)表明,PtCu合金具有較均一的尺寸和形貌,并在催化氫化肉桂醛的反應(yīng)中,表現(xiàn)出了良

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