高效鎳基催化劑的制備及其在CO甲烷化反應中的催化性能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、鎳基催化劑相比貴金屬催化劑而言價格低廉、來源廣泛,比其他過渡金屬催化劑活性較高,在甲烷干氣重整、甲烷部分氧化、CO甲烷化等反應中得到了廣泛的研究,并且在水煤氣變換、甲烷水蒸氣重整反應中得到了工業(yè)應用。但是,鎳基催化劑在含有CO和CH4的體系中容易因積碳而失活,并且在高溫下容易發(fā)生燒結,因而穩(wěn)定性不好。如何對鎳基催化劑進行改性制備以提高其抗積碳和抗燒結性能一直是鎳基催化劑的研究熱點、難點問題之一。本文首先通過氨水配位浸漬制備了鎳基催化劑,

2、探究了在氨水配位浸漬制備過程中特殊鎳鹽前驅體對催化劑結構和性能的影響。在此基礎上采用介質阻擋放電(DBD)等離子體強化了氨水浸漬催化劑的制備過程,對制備的催化劑進行了TPR、XRD、XPS、TEM等表征,深入探討了氨水浸漬和等離子體處理對鎳基催化劑粒徑、分散度、金屬和載體之間的相互作用、鎳晶體結構的影響,并將其應用于CO甲烷化反應中考察了其催化性能,并且初步探討了等離子體強化制備過程中改善催化劑結構的原因。結果表明:
  氨水配位

3、浸漬過程中會形成鎳氨絡合物和層狀硅酸鎳,這些特殊結構的鎳鹽前驅體能夠有效改善鎳在載體表面的分散情況,并且可以顯著增強鎳與載體之間的相互作用。通過與常規(guī)催化劑進行對比可以發(fā)現(xiàn),氨水浸漬制備的催化劑粒徑更小、分散性更好、金屬與載體之間的相互作用更強,在甲烷化反應中活性更好,在穩(wěn)定性反應中表現(xiàn)出較高的抗積碳和抗燒結性能。
  等離子體強化制備提高了鎳基催化劑的活性和穩(wěn)定性。XRD、TEM表征發(fā)現(xiàn),DBD處理減小了鎳基催化劑的粒徑、改善了

4、鎳的分散情況、增大了Ni(111)晶面的含量。H2-TPR表征發(fā)現(xiàn),DBD處理增強了金屬與載體之間的相互作用。XPS結果表明,DBD處理增加了催化劑表面鎳的含量。高分散的小顆?;钚枣囄锓N有利于CO甲烷化反應的進行;強的金屬載體相互作用實現(xiàn)了鎳的抗燒結;Ni顆粒粒徑小和表面缺陷位少與鎳基催化劑較強的抗積碳性能密切相關。
  這些結論說明,氨水浸漬和介質阻擋放電等離子體相結合制備催化劑是一種能夠有效提高鎳基催化劑活性和穩(wěn)定性的催化劑制

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