二硫化鉬復合材料的制備及加氫性能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、石油化工產(chǎn)品中含有大量的硫、氮等元素,燃燒后會排放二氧化硫等氣體,污染大氣環(huán)境,因此降低化工產(chǎn)品中的硫、氮的含量十分重要。目前最常用的方法是催化加氫精制。開發(fā)系列的高活性加氫催化劑,是提高加氫轉(zhuǎn)化率的有效途徑。目前,市場上常用的催化劑是負載型催化劑,其活性組分負載量受到載體比表面積和孔結(jié)構(gòu)等約束,難以大幅度增加,而非負載型催化劑的活性組分含量高,表現(xiàn)出良好的催化活性,因此也成為新的研究方向。
  二硫化鉬是一種典型的過渡金屬硫化物

2、,近年來引起了廣泛關注。二硫化鉬層內(nèi)原子間以共價鍵相連,在二硫化鉬的邊平面上,硫原子和鉬原子未完全鍵合,處于一種配位不飽和的狀態(tài)。由于二硫化鉬邊緣不飽和的配位,晶格缺陷暴露明顯,這種晶格缺陷的暴露現(xiàn)象有利于該材料對分子的吸附和活化,因而使得其被廣泛應用于催化、光電材料等領域。二硫化鉬具有良好的催化及光電性能,但由于單一的二硫化鉬存在傳輸電子能力差等缺點,因此常和其他材料復合使用和研究。
  本文選用萘的加氫反應作為評價材料催化性能

3、的模型反應,通過調(diào)整合成過程中的路線、熱處理條件等,制備一系列形貌可控的具有催化加氫活性的非負載型二硫化鉬催化劑,并且通過XRD、TEM、SEM、XPS等表征研究上述系列催化劑的物理化學性質(zhì)及其對催化效果的影響,具體的研究內(nèi)容分為以下部分:
 ?。?)合成不同形貌的MoS2催化劑,考察MoS2的形貌不同對催化加氫的影響。實驗發(fā)現(xiàn),水熱法合成的MoS2催化劑為納米花狀結(jié)構(gòu),其催化加氫活性較高;同時,經(jīng)過熱處理后的MoS2材料在性能上

4、得到提高。
 ?。?)利用水熱法將MoS2復合氮化碳(g-C3N4),考察g-C3N4的添加對催化性能的影響。實驗表明,當g-C3N4的添加量為30 mg時,合成的MoS2結(jié)構(gòu)更均勻,催化性能達到55.7%,同時加入Ni作為助催化成分,控制Ni添加量制備出Ni-MoS2/g-C3N4材料,其對萘的催化加氫轉(zhuǎn)化率達到87.6%。
 ?。?)在制備出形貌均一的MoS2納米花材料基礎上,將其與CuS材料進行復合,在不改變MoS2形

5、貌的基礎上使Cu和Mo發(fā)生部分替換,研究時間、溫度和濃度對制備材料及其催化加氫性能的影響,CuS/MoS2復合材料對催化加氫性能的效果要高于純相MoS2,萘的轉(zhuǎn)化率達到52.3%。
 ?。?)對非金屬元素碳、氧摻雜的二硫化鉬/氧化石墨烯復合材料進行研究,分析兩種經(jīng)過改性后的MoS2材料對催化加氫影響。實驗發(fā)現(xiàn),C-MoS2/GO和O-MoS2/GO兩種復合材料,經(jīng)摻雜后其層間距增大,同時使MoS2暴露出更多的加氫活性位點,其催化萘

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