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![La修飾的VOx-SiO2和VOx-SBA-15催化劑的丙烯光催化環(huán)氧化反應性能.pdf_第1頁](https://static.zsdocx.com/FlexPaper/FileRoot/2019-3/7/23/62da32dc-da19-43eb-afe0-ec449101db3a/62da32dc-da19-43eb-afe0-ec449101db3a1.gif)
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文檔簡介
1、本論文主要目的是研究La的修飾對SiO2和SBA-15負載的V基催化劑上以O2為氧化劑的丙烯光催化環(huán)氧化反應性能的影響,并對La的作用機理進行了初步探討。在論文的第一部分工作中,采用浸漬法制備了不同V負載量VmOx/SiO2催化劑并考察了其丙烯光催化環(huán)氧化反應性能,研究了La/V摩爾比對Vm-LanOx/SiO2催化劑性能的影響,通過改變催化劑制備方法和添加不同稀土元素進行調變,對催化劑性能進行了優(yōu)化,結果表明,VO4是丙烯光催化環(huán)氧化
2、反應的活性位。添加La可明顯改善V0.3Ox/SiO2催化劑的穩(wěn)定性和選擇性,最佳La/V摩爾比為1.5。溶膠凝膠法制備的V0.3-La0.45Ox-SiO2催化劑的性能優(yōu)于(共)浸漬法制備的V0.3-La0.45Ox/SiO2和V0.3Ox/La0.45-SiO2。不同稀土元素調變的V0.3-LnnOx-SiO2催化劑的丙烯光催化反應活性大小依次為:La>Gd>Ce>Pr。通過低溫N2吸附,UV-Vis DRS,ESR和Raman光譜
3、等實驗技術對催化劑進行了表征,研究發(fā)現(xiàn),比表面積不是影響催化劑活性的主要因素,但比表面的增大利于PO選擇性的提高。V0.3Ox/SiO2催化劑上含有少量聚合的VOx物種,在室溫條件下催化劑容易吸附水分子和PO等產(chǎn)物,導致催化劑的活性迅速降低。La的修飾可通過與VOx形成LaVO4物種,減少了孤立VO4的數(shù)量,因而降低了催化劑的初始活性,但弱堿性La2O3的添加可降低催化劑的酸性,有利于產(chǎn)物的快速脫附,提高了催化劑的穩(wěn)定性和PO選擇性。論
4、文的第二部分為進一步優(yōu)化催化催化劑的性能,采用甲醇回流浸漬法制備了La修飾的V0.3Ox/SBA-15催化劑,并比較考察了不同的La添加方式對催化劑性能影響,結果表明,將La原位合成到La0.5-SBA-15載體上,再浸漬V制備的V0.3Ox/La0.5-SBA-15催化劑由于具有最大的比表面積,有利于VOx的分散,且La與VOx之間作用較弱,形成的LaVO4較少,高分散的VO4物種較多,使得催化劑具有最高的丙烯轉化速率(116μmol
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