鋯基(復(fù)合)金屬氧化物納米催化材料的設(shè)計(jì)、制備及性能研究.pdf_第1頁(yè)
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1、隨著能源危機(jī)和生態(tài)環(huán)境問(wèn)題的加劇,生物質(zhì)能源的利用與轉(zhuǎn)化備受關(guān)注。生物質(zhì)來(lái)源豐富、用途廣泛,可用于制備一些生物基平臺(tái)分子、精細(xì)化學(xué)品、液態(tài)燃料及燃料添加劑等。生物質(zhì)資源因?yàn)榻M成和結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性,對(duì)所用催化材料的設(shè)計(jì)和制備提出了新的要求和挑戰(zhàn)。目前用于生物質(zhì)轉(zhuǎn)化與利用的催化劑大都存在穩(wěn)定性差,可循環(huán)性利用性和選擇性低、反應(yīng)條件苛刻等缺點(diǎn)。因此通過(guò)深入探究催化劑的構(gòu)效關(guān)系,對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)進(jìn)行控制合成,從而實(shí)現(xiàn)催化性能的強(qiáng)化和提升,對(duì)

2、于生物質(zhì)資源的轉(zhuǎn)化和利用具有重要的理論和現(xiàn)實(shí)意義。
  ZrO2因其較高的比表面積、合適的孔結(jié)構(gòu)、豐富的表面酸堿活性中心和氧空位,被廣泛用作催化劑或者負(fù)載型催化劑的載體材料。本文針對(duì)傳統(tǒng)方法在制備鋯基納米催化材料方面存在的制備過(guò)程復(fù)雜、原料易水解或有毒、缺乏對(duì)材料織構(gòu)性能和表/界面性質(zhì)的有效控制等問(wèn)題,基于成核/晶化隔離法在制備超細(xì)納米材料方面的優(yōu)勢(shì),創(chuàng)制了新的制備方法用于制備負(fù)載型金屬催化劑及酸堿催化劑,系統(tǒng)研究制備方法、條件及

3、參數(shù)等對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響規(guī)律,并將所得催化劑應(yīng)用于生物質(zhì)的加氫酯化、羥醛縮合反應(yīng)中,深入系統(tǒng)地研究催化劑的結(jié)構(gòu)和性能間的內(nèi)在關(guān)系,為新型高效催化材料的制備及應(yīng)用提供了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)和一定的理論依據(jù)。
 ?。ㄒ唬﹦?chuàng)制了成核/晶化隔離法輔助的還原-氧化法,并將其應(yīng)用于高分散負(fù)載型Cu/ZrO2催化劑的制備,實(shí)現(xiàn)了Cu活性組分的引入及載體合成的同步進(jìn)行。通過(guò)簡(jiǎn)單調(diào)變NaBH4濃度便可實(shí)現(xiàn)對(duì)催化劑織構(gòu)性能、表面酸/堿性、表面Cu+/(Cu

4、0+ Cu+)比例等的控制合成。獨(dú)特的制各路徑及前體中Cu、Zr組分的高度均勻分散強(qiáng)化了活性組分和載體間的相互作用,形成了大量表面Cu+活性中心,Cu+的存在利于GVL分子中的羰基吸附和極化,高分散的Cu0利于氫氣的解離及中間產(chǎn)物的加氫反應(yīng),二者間的緊密合作使得催化劑在GVL催化轉(zhuǎn)化生成戊酸戊酯的過(guò)程中展現(xiàn)了出優(yōu)異的催化性能。該方法為新型高效負(fù)載型催化材料的可控合成提供了一種新的思路和方法。
  (二)開(kāi)發(fā)了成核/晶化隔離法輔助的

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