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文檔簡介
1、隨著工業(yè)和經(jīng)濟的快速發(fā)展,工業(yè)廢水的不正規(guī)排放給生態(tài)環(huán)境帶來了嚴重的水源污染問題。苯酚及其衍生物是一類具有高毒性的有機污染物,在許多工業(yè)生產(chǎn)如煉油、冶金、機械制造、有機合成等過程中,會產(chǎn)生大量的含酚廢水,這些含酚廢水若不經(jīng)過處理直接排放,則可造成水體和土壤的嚴重污染。傳統(tǒng)的酚類污染物治理法如吸附法、萃取法,存在效率低、會帶來二次污染等缺點。半導(dǎo)體光催化氧化法具有反應(yīng)溫和、效率高且環(huán)境友好等優(yōu)點,在酚類污染物治理中引起了廣泛的關(guān)注。WO3
2、作為一種半導(dǎo)體光催化劑,在降解酚類污染物方面表現(xiàn)出較好的性能。但是,WO3光催化劑表面的活性位點較少以及其對可見光的吸收范圍較窄,影響WO3光催化活性。本論文基于以上問題為出發(fā)點,制備了具有較大比表面積的微/納分級類球形 WO3,并通過 Mo摻雜減小 WO3的帶隙來提高其光催化活性,以H2O2為促進劑協(xié)同光催化劑降解進一步提高其降解性能。運用XRD、XPS、SEM、TEM、DRS、PL和氮氣吸附脫附等研究方法對制備的光催化劑進行表征分析
3、,并系統(tǒng)研究了光催化劑的降解性能及機理。主要研究結(jié)果如下:
1.通過溶劑熱結(jié)合煅燒法制備了微/納分級類球形WO3光催化劑,并采用一系列表征手段對制備的光催化劑進行分析。XRD結(jié)果表明,制備的WO3是γ-WO3;SEM和TEM結(jié)果表明,制備的WO3為粒徑在500?1000 nm的類球形;DRS結(jié)果表明制備的WO3帶隙為2.7 eV,可以吸收可見光區(qū)小于470 nm的太陽光;BET測試計算結(jié)果表明材料的比表面積為9.08 m2·g
4、-1,孔徑約為1.9 nm。
2.以低濃度的苯酚溶液為目標降解物評價了WO3的可見光降解性能,探究了煅燒溫度、光催化劑濃度、反應(yīng)體系pH值、促進劑H2O2的添加量、污染物濃度等因素對WO3光降解性能的影響。結(jié)果表明:在WO3煅燒溫度為600℃,苯酚的初始濃度為10 mg/L,H2O2添加量為1 mL,溶液pH值為6.3,最佳光催化劑濃度為0.5 g/L時,在180 min后苯酚降解率達94%。運用L-H模型表明WO3和 H2O
5、2光降解苯酚符合準一級動力學,通過循環(huán)穩(wěn)定性測試表明五次循環(huán)后WO3仍具有良好的化學穩(wěn)定性。此外,探究了 WO3與 H2O2光催化降解苯酚的機理,結(jié)果表明,?OH、h+和O2-?都是氧化苯酚的活性基團,H2O2的存在有利于產(chǎn)生?OH的生成,從而提高WO3光降解苯酚的效率。
3.通過溶劑熱結(jié)合煅燒法制備了微/納分級類球形Mo摻雜WO3光催化劑,并采用XRD、XPS、SEM、TEM、DRS和PL等手段對制備的光催化劑進行表征。XR
6、D結(jié)果表明制備光催化劑仍為γ-WO3;XRD和XPS結(jié)果中峰發(fā)生偏移,表明Mo摻雜到了WO3晶格中;SEM和TEM結(jié)果表明制備的光催化劑為粒徑在600?1000 nm的類球形;DRS結(jié)果表明Mo摻雜后WO3的帶隙減小,拓寬了其對可見光的吸收范圍;PL光譜中Mo摻雜WO3光催化劑在440?490 nm處峰強度減弱,表明摻雜Mo后WO3光催化劑中光生電子和空穴的分離率增加。
4.以苯酚和對氯苯酚為目標降解物評價了Mo摻雜WO3的可
7、見光降解性能,考察了Mo摻雜量對WO3光降解性能的影響,結(jié)果表明,0.94 wt%的Mo摻雜WO3光降解性能最佳,在120 min后對苯酚降解率可達95%,在90 min后對對氯苯酚的降解率可達96%。探究了光催化劑濃度、促進劑H2O2的添加量對Mo摻雜WO3光降解苯酚性能的影響,確定最佳光催化劑濃度為0.5 g/L,最佳H2O2添加量為1 mL。運用L-H模型表明Mo摻雜和H2O2光降解苯酚及對氯苯酚均符合準一級動力學,通過循環(huán)穩(wěn)定性
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