硼摻雜石墨烯量子點的制備、熒光特性及分析應用.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、石墨烯量子點作為一種新興的熒光碳納米材料,不僅具有類似傳統(tǒng)半導體量子點的小尺寸和熒光性能,還具有低細胞毒性、化學惰性、穩(wěn)定的熒光特性等優(yōu)點而備受人們關注,極有希望成為在小分子檢測和生物成像等熒光分析應用中傳統(tǒng)半導體量子點的替代物。雜原子摻雜能有效調控石墨烯量子點的表面化學狀態(tài),提高熒光性能而被廣泛應用于石墨烯量子點的制備過程中。本論文旨在基于硼摻雜石墨烯量子點的熒光特性,實現對水樣中的鐵離子及腫瘤標志物堿性磷酸酶的特異性熒光分析,為環(huán)境

2、的保護和腫瘤的早期診斷提供快速、精準、靈敏及高效的方法。主要內容如下:
  (1)采用了一種簡單的電化學方法合成了硼摻雜石墨烯量子點。通過施加恒電位于浸入硼砂溶液中的石墨電極,電解石墨電極獲得含有硼摻雜石墨烯量子點的溶液,將所得溶液過濾,透析所得濾液并真空干燥后得到硼摻雜石墨烯量子點固體,所得硼摻雜石墨烯量子點粒徑均一,發(fā)藍色熒光,室溫下可穩(wěn)定存在數月。通過改變硼砂溶液的濃度,得到了不同硼摻雜量的硼摻雜石墨烯量子點,進而研究了硼摻

3、雜石墨烯量子點的激發(fā)波長依賴和硼摻雜量依賴的熒光特性。
  (2)設計了一種硼摻雜石墨烯量子點熒光探針分析水樣中鐵離子含量。實驗結果顯示硼摻雜石墨烯量子點熒光信號的淬滅程度與水樣中鐵離子的濃度相關,但不受其他水樣中可能存在的其它金屬離子影響,故能實現對鐵離子的特異性檢測。利用光譜分析和密度泛函理論計算進一步研究了硼摻雜石墨烯量子點與鐵離子之間的淬滅機理。分析結果顯示水樣中鐵離子的濃度在0.01-100μmol/L范圍內時,鐵離子的

4、濃度與所設計的熒光探針的熒光信號呈線性關系,最低檢出限為0.005±0.001μmol/L,遠低于WHO和EPA制定的飲用水標準中鐵離子的含量(0.3ppm,5.36mol/L),說明此方法在實際水樣的檢測中有巨大潛能。在三種實際水樣(自來水、地表水和湖水)的檢測中,檢測結果與EPA推薦的原子吸收光譜法所測結果基本一致。
  (3)設計一種能夠檢測腫瘤細胞中堿性磷酸酶的表達水平的硼摻雜石墨烯量子點熒光探針。主要原理是鈰離子與硼摻雜

5、石墨烯量子點表面的羧基存在強相互作用導致硼摻雜石墨烯量子點的熒光被淬滅,當體系中存在腺苷三磷酸,細胞(如堿性磷酸酶正表達細胞:MCF-7細胞)表達的堿性磷酸酶將催化水解腺苷三磷酸產生磷酸根,水解產生的磷酸根與鈰離子的強結合作用使得鈰離子離開硼摻雜石墨烯量子點表面,硼摻雜石墨烯量子點的熒光得到恢復,且熒光信號的恢復程度與細胞表達的堿性磷酸酶水平相關,故基于此原理建立了分析細胞中堿性磷酸酶的方法。此法能有效避免非靶細胞的非特異性吸收的雜信號

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