1、本文運用基于密度泛函理論的第一性原理方法，研究了缺陷結構對SrTiO3和LaAlO3兩種典型鈣鈦礦結構化合物以及SrTiO3/LaAlO3異質結界面的影響。
　　首先，研究了Sr過量和Ti過量的SrTiO3，即Ruddlesden-Popper(RP)結構和Magnéli(M)結構Sr-Ti-O化合物的原子結構、態(tài)密度和光學性質，分析兩種化合物的結構穩(wěn)定性。在進行幾何優(yōu)化后，RP和M結構均出現(xiàn)了晶格膨脹現(xiàn)象，其中RP結構的晶格膨脹

2、程度要大于M結構，且晶格膨脹程度都隨Sr和Ti原子比例的變化而變化，當Sr/Ti原子比例越接近1時其晶格膨脹程度越小。計算RP和M結構的態(tài)密度顯示，費米能級附近價帶頂電子主要由O原子2p軌道電子提供，Ti原子3d軌道電子在導帶占主要地位。分析能帶結構得出RP結構的禁帶寬度隨Sr原子比例的增加而單調增加，M結構的禁帶寬度隨Ti原子比例的增加而單調減小。對光學性質的計算結果顯示出兩種化合物的光頻介電常數(shù)e1(0)和禁帶寬度的變化規(guī)律相反。通

3、過調節(jié)Sr或Ti原子比例，可以獲得具有不同禁帶寬度和介電性質的化合物。利用熱力學分析計算兩種結構的形成能，發(fā)現(xiàn)RP型的晶體結構較M結構更為穩(wěn)定，這與已有的實驗結果吻合。
　　其次，研究了立方相LaAlO3晶體中La和Al原子的空位、反位和間隙原子缺陷結構對LaAlO3晶體結構、電子及光學性質的影響。晶體結構優(yōu)化的結果表明，隨著La/Al比例的增加，c軸晶格常數(shù)有逐漸增大的趨勢，而禁帶寬度沒有表現(xiàn)出較為規(guī)律性的變化。態(tài)密度分析得到空

4、位和反位缺陷結構導致LaAlO3形成p型導電結構，而間隙缺陷導致LaAlO3形成n型導電結構?？瘴缓烷g隙缺陷在低能區(qū)對光學性質的影響較大，而反位缺陷對光學性質的影響較小。結合熱力學分析，計算各個缺陷結構的形成能。結果顯示La、Al空位缺陷在氧化氣氛中最容易形成，反位缺陷受化學環(huán)境的影響較小，間隙缺陷形成能在不同條件下均表現(xiàn)出較大的數(shù)值。另外，由于LaAlO3在實際應用中常以薄膜形式出現(xiàn)，因此本文還構建了LaAlO3(001)表面LaO和

5、AlO2兩種不同終止面的薄膜模型。結合巨熱力學勢分析，發(fā)現(xiàn)LaO終止面的表面結構比AlO2為終止面的表面更加穩(wěn)定，并且兩種表面不會共存。在薄膜中反位缺陷的形成能隨化學環(huán)境的變化較小，這一結果和體相缺陷結構的結果類似。薄膜中空位缺陷在氧化氣氛中較容易形成，而在還原氣氛中缺陷形成能增大。兩種間隙缺陷在以LaO為終止面的薄膜中形成能較大；但在以AlO2為終止面的薄膜中形成能降低，可能是由于庫侖排斥力致使薄膜表面原子產(chǎn)生較大畸變，釋放了應力，導

6、致缺陷體系總能量降低。
　　最后，研究了SrTiO3/LaAlO3異質結TiO2/LaO(n型)和SrO/AlO2(p型)兩種不同界面類型的幾何結構和電子性質。進行結構弛豫后，n型異質結構界面處TiO2原子層中的Ti原子向SrTiO3一側有明顯的偏移；p型異質結構界面處各原子均沒有產(chǎn)生明顯的偏移。分析態(tài)密度發(fā)現(xiàn)，n型界面的費米能級進入導帶內(nèi)，整個異質結構呈n型；而p型界面費米能級位于價帶內(nèi)，整個異質結呈p型。兩種模型上價帶電子主要

7、由O原子2p軌道電子提供，并且各層中的O原子對價帶均有貢獻；導帶電子主要來自Ti原子3d軌道電子。密立根電荷的分析結果顯示TiO2/LaO界面存在多余的電子，這和態(tài)密度分析結果相符合。通過計算平均靜電勢得到SrTiO3/LaAlO3異質結的價帶偏移為0.96eV，導帶偏移為1.44eV。另外，為了深入討論SrTiO3/LaAlO3異質結構界面上二維電子氣的產(chǎn)生機制，本文分別在SrTiO3和LaAlO3層結構內(nèi)引入氧空位及金屬陽離子空位等

8、缺陷，研究點缺陷對異質結界面導電性質的影響。分析缺陷結構的態(tài)密度發(fā)現(xiàn)，n型界面氧空位缺陷表現(xiàn)出施主行為，界面上載流子密度增加，界面導電性增強；p型界面氧空位缺陷表現(xiàn)為施主行為，由于補償作用導致界面上載流子密度降低。引入Sr，Ti金屬陽離子空位發(fā)現(xiàn)n型界面Sr，Ti空位缺陷表現(xiàn)出受主行為，強的補償作用使費米能級降低至價帶內(nèi)；而p型界面Sr，Ti空位缺陷導致p型界面上的空穴濃度有不同程度的增大。這一結果可豐富對缺陷結構引起鈣鈦礦異質界面二維