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![層狀HNbWO6納米復合材料的構建及其催化性能研究.pdf_第1頁](https://static.zsdocx.com/FlexPaper/FileRoot/2019-3/7/23/dc65b775-c64f-41ca-894c-1bc54febe239/dc65b775-c64f-41ca-894c-1bc54febe2391.gif)
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文檔簡介
1、近年來,層狀過渡金屬氧化物的合成、改性以及催化應用已經成為目前催化材料的熱點研究課題之一,而且具有很高的研究價值。研究者們主要通過離子交換、柱撐、浸漬、剝離-組裝等方式對層狀材料進行改性,希望可以增大層間通道、提高酸強度及酸量,增加比表面積、改變禁帶寬度,從而提高其理化活性。以層狀LiNbWO6為基礎材料設計、組裝新型材料具有良好的理論基礎和可行性,而且具有很高的實際應用價值。
本文采用高溫固相法合成LiNbWO6前驅體,通過
2、離子交換、柱撐、剝離組裝等途徑對其進行改性,并采用XRD、FT-IR、SEM、NH3-TPD、N2吸附-脫附、H2-TPR等技術對修飾改性后的材料的理化性質進行分析,選擇甲苯硝化反應和降解MB和RhB為探針實驗分別評價合成材料的酸催化和光催化性質。結合表征及實驗結果得出如下結論:
XRD及SEM分析表明Fe1/3NbWO6,HNbWO6及HNbWO6/Fe2O3-SO42-均保存著比較完整的層狀結構。紅外光譜表明隨著層間客體物
3、質的變化,主客體之間的相互作用也隨之變化。N2吸附-脫附分析表明它們的比表面積依次是2.33,4.06,85.2 m2·g-1,在p/p0下的孔容分別是0.007,0.013,0.234 cm3·g-1。柱撐明顯地提高了催化劑的比表面積和孔容,但同時孔徑分布表明該過程使材料的層狀結構遭到一定的破壞。甲苯硝化結果結果表明:Fe1/3NbWO6,HNbWO6和HNbWO6/Fe2O3-S O42-的轉化率和對鄰比值分別為:93.8%,1.0
4、1、95.9%,1.02、96.3%,1.2,顯示了一定的催化活性和擇形選擇性。結合材料的結構及酸性分析,影響甲苯硝化反應的兩個主要因素是催化材料層間通道及強酸性酸位。
XRD,SEM及N2吸附-脫附測試表明:經剝離制備的HNbWO6納米片的層狀結構雖然遭到一定的破壞,但層間通道明顯增大,比表面積增加至131.1m2·g-1。從Raman表征結果可以看出HNbWO6納米片不僅保存了原來的Nb-OH還形成了新的Nb-OH。HNb
5、WO6納米片甲苯硝化的轉化率及對鄰比值分別為99.7%和1.12。HNbWO6及納米片對MB及RhB均表現出比較好的降解效果,由于比表面積的增大,納米片的光催化活性明顯增高,但是兩種染料的降解效果是不同的,前者降解率接近100%,而后者只有90%左右。
利用剝離-重組法成功制備出HNbWO6/Fe2O3和HNbWO6/ZnO復合材料,從Raman,H2-TPR等表征結果可證明主客體存在著明顯的相互作用。N2吸附-脫附分析表明,
6、HNbWO6/Fe2O3和HNbWO6/ZnO的比表面積分別變?yōu)?56.0 m2·g-1和106.5 m2·g-1,孔容分別為0.395cm3·g-1和0.201cm3·g-1,但是后者比前者的孔徑分布要相對集中。納米片及復合材料在可見光下對MB都表現出比較優(yōu)異的降解效果(接近100%),其催化活性順序為:HNbWO6納米片≥HNbWO6/Fe2O3>HNbWO6/ZnO>ZnO>Fe2O3,它們的降解效果與比表面積的大小比較吻合,說明
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