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文檔簡介
1、近年來,新型薄膜催化劑的設計合成已成為催化研究領域的熱點之一。催化氧化反應是一類重要的化學反應,其中烴類的氧化和醇類的氧化現代催化工業(yè)生產中占據十分重要的地位,代表反應有苯甲醇的氧化和乙苯的氧化。苯甲醇和乙苯都是重要的化工原料,而且其氧化產物苯甲醛和苯乙酮具有廣泛的應用價值。本文采用氨原位合成法在陽極氧化鋁基片上制備了Co-M-Al三元層狀雙金屬氫氧化物(LDH)薄膜,再經高溫焙燒合成了相應的復合金屬氧化物薄膜。以苯甲醇和乙苯的氧化為探
2、針反應,考察了三元LDH薄膜及其復合金屬氧化物薄膜的選擇性氧化性能,并探討了薄膜的組成及表面結構與催化性能之間的關系。主要研究內容如下:
?。ㄒ唬┰陉枠O氧化鋁基片上,以氨水-硝酸銨為沉淀劑,原位合成了CoNiAl三元層狀雙金屬氫氧化物(LDH)薄膜;經500℃高溫焙燒后得到CoNiAl-MMO薄膜。對所得薄膜催化劑進行了結構、組成及表面形貌表征,結果表明CoNiAl-MMO薄膜是由多種尖晶石固體溶液組成(Co3O4,CoAl2O
3、4,NiAl2O4和NiCo2O4),其表面化學組成均勻,呈均勻的多孔網狀表面結構。將CoNiAl-LDH(MMO)薄膜應用于苯甲醇的催化氧化反應,結果表明與三元粉體催化劑和二元薄膜催化劑相比,CoNiAl-MMO薄膜催化劑表現出顯著提高的催化活性,室溫反應條件下,轉化率可達29.3%,是CoNiAl-MMO粉體催化劑的2.44倍,CoAl-MMO二元薄膜催化劑的1.66倍。此外,CoNiAl-LDH薄膜催化劑的轉化率可達14.6%,是
4、CoNiAl-LDH粉體的3.11倍,基于獨特CoNiAl-MMO表面組成和結構,其顯著提高的催化活性與活性物種鈷和鎳之間的強相互作用和多孔的表面結構密切相關。
?。ǘ┎捎迷簧L技術和高溫焙燒技術相結合法制備了三元鈷錳復合金屬氧化物薄膜。采用XRD、SEM和TPR等表征手段對薄膜的組成和結構進行了分析,以乙苯氧化反應為探針反應,研究了不同配比氧化物薄膜材料的催化性能以及催化條件對乙苯催化氧化反應的影響。結果發(fā)現:[Mn2+]
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