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![ARGET ATRP法接枝聚合物改性囊泡狀介孔二氧化硅及其應(yīng)用研究.pdf_第1頁(yè)](https://static.zsdocx.com/FlexPaper/FileRoot/2019-3/7/23/120db8b5-870f-42e4-ac0d-e1f02e4e4972/120db8b5-870f-42e4-ac0d-e1f02e4e49721.gif)
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文檔簡(jiǎn)介
1、本論文用水熱法制備囊泡狀介孔二氧化硅,用后接枝法以3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)為改性劑對(duì)囊泡狀介孔二氧化硅進(jìn)行改性,再以2-溴異丁酰溴(BiB)為改性劑對(duì)其改性得到溴改性的囊泡狀介孔二氧化硅。采用電子轉(zhuǎn)移再生催化劑原子轉(zhuǎn)移自由基聚合(ARGET ATRP)法在溴改性的囊泡狀介孔二氧化硅表面接枝pH-敏感的聚甲基丙烯酸二乙氨基乙酯。最后將此復(fù)合材料用于藥物的控釋。本論文主要研究?jī)?nèi)容為以下幾個(gè)部分:
(1)采用雙十二烷基二
2、甲基溴化銨和十六烷基三甲基溴化銨為復(fù)合模板,正硅酸四乙酯為硅源,制備囊泡狀介孔二氧化硅。經(jīng)測(cè)試證明,水熱法制備的囊泡狀介孔二氧化硅的粒徑為50-100 nm,殼層厚度為2-5 nm,層間距為2-3 nm。
(2)我們用有機(jī)改性劑3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)和2-溴異丁酰溴(BiB)依次對(duì)所制備的囊泡狀介孔二氧化硅進(jìn)行改性,熱重分析(TGA)和傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)證明囊泡狀介孔二氧化硅因表面富含羥基而物理吸附
3、了一些水,且改性后的囊泡狀介孔二氧化硅會(huì)出現(xiàn)更大的熱失重,這主要是由于囊泡狀介孔二氧化硅改性后,改性劑中有機(jī)基團(tuán)的存在。在FT-IR中也出現(xiàn)了有機(jī)改性劑中特征基團(tuán)的新峰(1380、1280 cm?1)。這都說(shuō)明囊泡狀介孔二氧化硅被成功改性了。
(3)用ARGET ATRP法在溴改性的囊泡狀介孔二氧化硅表面接枝pH-敏感的聚合物聚甲基丙烯酸二乙氨基乙酯。此方法是以溴改性的囊泡狀介孔二氧化硅為引發(fā)劑,以FeCl3?6H2O為催化劑
4、,三苯基膦做配體、抗壞血酸做還原劑、N,N-二甲基甲酰胺做溶劑。調(diào)節(jié)單體的量,得到的產(chǎn)物分別命名為SM1,SM2和SM3。經(jīng)過(guò)HRTEM、FESEM、FT-IR等測(cè)試證明接枝成功。在一定范圍內(nèi),調(diào)節(jié)單體的量,HRTEM結(jié)果顯示,隨著單體量的增加,接枝后最外層厚度一樣,層間距逐漸變小。
(4)將接枝前后的囊泡狀介孔二氧化硅用于卡托普利的控釋。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,與囊泡狀介孔二氧化硅相比,接枝后的載藥量明顯提高。囊泡狀介孔二氧化硅的載藥
5、量為26.0%,SM3的載藥量43.0%,囊泡狀介孔二氧化硅的包封率為30.0%,SM3的包封率為50.0%。卡托普利在不同pH(4.0,6.0和7.4)條件下釋放時(shí),在pH4.0的磷酸緩沖溶液中,卡托普利從囊泡狀介孔二氧化硅中釋放量為20.0%,在pH6.0時(shí),卡托普利釋放量為14.0%,在pH7.4時(shí),卡托普利釋放量為12.8%。這些數(shù)據(jù)表明在這三個(gè)pH磷酸緩沖溶液下,卡托普利的釋放量都不大,而且不同pH下釋放量差距小,說(shuō)明不同pH
6、磷酸緩沖溶液對(duì)卡托普利的釋放量影響不重要。但是,卡托普利在SM3中的釋放量為,在pH4.0的磷酸緩沖溶液中,釋放量為70.0%,在pH6.0時(shí),卡托普利釋放量為38.0%,在pH7.4時(shí),卡托普利釋放量為31.5%。從以上結(jié)果看出,在pH為4.0的溶液中,SM3中卡托普利的釋放量明顯比pH為6.0和7.4大。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明,卡托普利的釋放量取決于溶液的pH。
這種制備復(fù)合材料的方法可以應(yīng)用到其他有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合材料的制備,此復(fù)合材料
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