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![納米氧化錳負載鈦基電催化膜氧化環(huán)己烷制備環(huán)己醇-酮.pdf_第1頁](https://static.zsdocx.com/FlexPaper/FileRoot/2019-3/7/23/314f336d-7fe3-4f8e-838d-c6bbfdd9e6c8/314f336d-7fe3-4f8e-838d-c6bbfdd9e6c81.gif)
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文檔簡介
1、環(huán)己醇和環(huán)己酮(二者混合物被稱作KA油)是一種重要的化工原料,主要通過環(huán)己烷氧化制備。本文提出以納米MnOx負載多孔鈦基電催化膜為陽極構(gòu)建電催化膜反應(yīng)器用于催化氧化環(huán)己烷制備環(huán)己醇和環(huán)己酮。
以導(dǎo)電多孔鈦膜為基體,Mn(NO3)2溶膠為原料,采用浸漬涂覆-熱分解法制備納米MnOx負載的Ti基電催化膜。借助場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)、高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)、X射線能量色散譜分析(EDS)、X射線衍射儀(XR
2、D)、X射線衍射光電子能譜儀(XPS)以及電化學(xué)工作站等表征手段對其微結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能進行表征。結(jié)果表明,催化劑MnOx的負載及其與Ti基之間的化學(xué)鍵Ti-O-Mn的鍵合作用有效提高了電催化膜的電催化活性,成功制備出MnOx負載的Ti基電催化膜(MnOx/Ti)。
以MnOx/Ti電催化膜為陽極,不銹鋼電極為陰極,構(gòu)建電催化膜反應(yīng)器(ECMR)催化氧化環(huán)己烷制備環(huán)己醇/環(huán)己酮,考察膜反應(yīng)器各個操作參數(shù)及不同催化劑膜材料對環(huán)己烷
3、轉(zhuǎn)化率的影響。采用濁度滴定法、三元相圖及電催化氧化原理,探索環(huán)己烷-水-溶劑三元反應(yīng)體系相容性,確立環(huán)己烷-水-乙酸三元體系為最合適的溶劑體系。在MnOx負載量為5.0 wt%,環(huán)己烷初始濃度29.0mmol L-1,反應(yīng)溫度30℃,停留時間34.3 min,電流密度2.9 mA cm-2時,電催化膜催化氧化環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率14.6%,環(huán)己醇和環(huán)己酮總選擇性為99.8%。
通過電子順磁共振波譜測試(EPR)探索ECMR作用機理。結(jié)
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