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文檔簡介
1、微流控分析芯片具有分析效率高、試樣消耗少、易于微型化和便攜化等特點,是當(dāng)前化學(xué)和生物的研究熱點。等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)具有靈敏度高、線性范圍寬(7~9個數(shù)量級)、多元素同時測定、譜線簡單和背景低等特點,是金屬元素分析的最佳方法之一。兩者的聯(lián)用集合了各自的優(yōu)點,可解決微量樣品的金屬總量與形態(tài)分析。實現(xiàn)兩者的聯(lián)用,首先要解決它們的接口,即將芯片的納流水平樣品高效傳輸?shù)降入x子體,這需要通過一個在微納水平高效工作的微量霧化器來實現(xiàn)。
2、> 本文第一章綜述了影響氣動霧化器霧化效率的因素、用于等離子體光譜的微量霧化器和微型霧化室、毛細管電泳和ICP-MS的聯(lián)用接口、短柱毛細管電泳及微流控芯片電泳與ICP-MS的聯(lián)用等幾方面。
第二章研制了一種簡單的可拆卸式的毛細管微流量霧化器,它由霧化器器體、拉尖毛細管和聚四氟乙烯材質(zhì)的霧化器適配器組裝而成。該毛細管微流量霧化器噴嘴處的氣體出口孔徑、溶液毛細管的內(nèi)徑和壁厚分別為200、30和5μm。實驗結(jié)果表明:毛細管
3、微流量霧化器在較低樣品提升量時的分析性能可達到或超過常規(guī)同心霧化器(820μL/min)和微液滴霧化器(200μL/min)的水平。拉尖的溶液毛細管能比較重現(xiàn)地由商品熔融石英毛細管(外徑370μm,內(nèi)徑250μm)采用火焰加熱兩步拉制法制作而成,并具有自吸流量低、霧化效率高等特點,非常適合微流控芯片與等離子體質(zhì)譜的聯(lián)用體系。其可拆卸式的結(jié)構(gòu)使得堵塞或損壞進樣毛細管的更換十分方便。
第三章設(shè)計了多采樣體積的亞微升試樣引入系統(tǒng)
4、,由微流控芯片、八通閥、注射泵和蠕動泵組成,并用于ICP-MS直接測定黃酒中的金屬元素。研究了直接引入的亞微升黃酒體積對等離子體穩(wěn)定性和信號強度的影響。結(jié)果表明:引入0.8μL的100g/L葡萄糖的20%乙醇溶液時,離子提取接口上無碳沉積現(xiàn)象;繼續(xù)減小引入量至0.4μL,配制于純水和三種黃酒基體的標(biāo)準(zhǔn)溶液的信號強度無明顯差異。這說明少量的黃酒基體對測定無顯著干擾。而ICP-MS的信號強度與進樣體積正相關(guān),在此基礎(chǔ)上我們選擇進樣體積為0.
5、4μL,將該亞微升進樣系統(tǒng)用于黃酒的直接分析,并采用純水標(biāo)準(zhǔn)溶液外標(biāo)校準(zhǔn)。大大節(jié)省了樣品預(yù)處理和分析需要的時間。Cd和Pb的檢出限分別為19.8和10.4ng/L,分析通量可達45次/時。用本法測定了10個黃酒中的Cd和Pb,與采用微波消解處理—等離子體質(zhì)譜常規(guī)進樣系統(tǒng)測定的結(jié)果無明顯差異。
第四章在芯片上采用電動流結(jié)合靜壓力流實現(xiàn)了納升級試樣引入ICP-MS。樣品池中的樣品在靜壓力作用下自動流經(jīng)交叉口P1并流到樣品回收池
6、,樣品池和緩沖液池之間施加高壓電場,樣品在電動力作用下穿過計量通道前端的多孔塞C1進入計量通道,關(guān)閉高壓電場,注射泵將計量通道的樣品塞注入霧化器形成氣溶膠引入等離子體質(zhì)譜檢測。在計量通道和緩沖液池前端各自光聚合了一段多孔塞C1和C2,可阻止壓力流的通過而允許電動遷移發(fā)生。控制高壓施加時間可以控制樣品塞的長度,最小可實現(xiàn)0.18nL試樣的引入。該納升進樣系統(tǒng)具有試樣消耗低、精密度好、進樣死體積和死時間小(0.38nL和0.42s)等優(yōu)點,
7、已成功用于順鉑治療的癌癥病人血清中的鉑含量測定。一次測定的試樣消耗為1.8nL,樣品通量為112h-1,檢出限為64ng/L。該法測定血清中的Pt含量為8.4±0.3μg/L,與采用ICP-MS常規(guī)進樣系統(tǒng)測定的結(jié)果(8.5±0.3μg/L)一致。
第五章提出了一種芯片電泳和ICP-MS的無自吸的聯(lián)機系統(tǒng),在微通道中光聚合的多孔塞可消除ICP-MS氣動霧化器在分離通道中產(chǎn)生的層流,保證補充液流向霧化器,實現(xiàn)了真正意義的芯片
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