g-C3N4-TiO2,g-C3N4-SiC微納米纖維的制備及性能.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、石墨相氮化碳(g-C3N4)具有特殊的電子結構,既能在可見光下催化水分解產生H2又能夠電催化O2的還原反應(ORR),因而在開發(fā)新能源領域中具有很大的應用前景。但也存在諸如光生電子空穴復合率高、電子傳輸能力差等問題,制約著其實際應用。構建半導體異質結能夠提供光生載流子快速轉移、分離的途徑,是一種提高g-C3N4基光催化劑活性的有效方法。g-C3N4的導電性較差,為了獲得較好的ORR催化活性需要將其負載在某種載體內。選擇一種比表面積較大、

2、化學穩(wěn)定性及導電性較好的載體對于促進g-C3N4基ORR催化劑的實際應用十分重要。
  本論文開展了以下兩方面研究工作:第一,為了制備一種比表面積較大的g-C3N4基異質結光催化劑,通過靜電紡絲和熱處理工藝制備了g-C3N4/TiO2納米纖維,優(yōu)化了其制備工藝,分析了其組成結構及光催化性能并討論了其光催化機理。第二,以PCS為先驅體通過靜電紡絲、預氧化、高溫燒成和真空浸漬-熱縮聚等工藝制備了一種負載型ORR催化劑——g-C3N4/

3、SiC超細纖維,研究了其制備工藝,分析了其組成結構及ORR催化性能。
  制備g-C3N4/TiO2原纖維時,為了獲得較好的可紡性,紡絲溶液中g-C3N4薄片含量應在不超過0.2 g;熱處理后得到的復合纖維直徑在100~200 nm,其主要成分為 g-C3N4、TiO2以及 N-TiO2,纖維內部嵌有且表面包覆有 g-C3N4納米片;g-C3N4/TiO2納米纖維在模擬太陽光下具有較好的光催化活性:其產氫速率為323.7μmol

4、h-1 g-1,分別是純g-C3N4和TiO2納米纖維的17.3和5.6倍;使用少量Pt做助催化劑可使產氫速率提高到8931.3μmol h-1 g-1;應用于光催化降解羅丹明B時,其速率常數為0.0311min-1,分別是純g-C3N4和TiO2納米纖維的3.5和7.1倍。g-C3N4與TiO2(N-TiO2)組成異質結,提高了光生電子和空穴的分離效率。納米纖維具有較大的比表面積和介孔結構,提供了更多的催化反應活性位點。
  制

5、備g-C3N4/SiC原纖維時,紡絲溶劑為體積比二甲苯:DMF:丙酮=7:2:1的混合溶劑,相對環(huán)境濕度控制在~70%;所制備的SiC纖維為多級孔結構,直徑在3~4μm;經真空浸漬-熱縮聚工藝后,可以在多級孔SiC纖維內成功引入g-C3N4;與g-C3N4與SiC纖維相比,g-C3N4/SiC纖維的ORR催化活性有所提高;高溫后處理可以改變N摻雜的不同形式,從而影響ORR催化活性,其中,700℃下處理得到的樣品催化活性較高,其CV曲線中

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