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![負(fù)載過渡金屬活性炭催化氧化降解水中難降解有機(jī)污染物.pdf_第1頁](https://static.zsdocx.com/FlexPaper/FileRoot/2019-2/24/2/84ff15f7-e643-44fe-93ab-7a4c151846c5/84ff15f7-e643-44fe-93ab-7a4c151846c51.gif)
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文檔簡介
1、本文以廢酵母作為原料,制備活性炭(AC)和負(fù)載過渡金屬活性炭(Cu/AC、Co/AC、Fe/AC、Mn/AC)催化劑。根據(jù)正交實驗結(jié)果,系統(tǒng)研究了活性炭和負(fù)載過渡金屬的活性炭的制備條件。本文還對活性炭和負(fù)載過渡金屬的活性炭進(jìn)行了表征,吸附亞甲基藍(lán)的性能研究,以及催化臭氧氧化的性能評價,污染物降解機(jī)理,影響催化性能的分析。得到以下主要結(jié)論:
1.活性炭催化劑制備及吸附性能評價
Na2CO3活化制備活性炭催化劑的最佳條件
2、為:廢酵母與 Na2CO3的比例為4:1,炭化溫度為700℃,炭化時間為4 h。對AC、Cu/AC、Co/AC、Fe/AC、Mn/AC進(jìn)行了XRD,BET,紅外光譜和XPS表征,結(jié)果表明過渡金屬已經(jīng)成功負(fù)載到活性炭上。
在不同的pH條件下,AC、Cu/AC、Co/AC、Fe/AC、Mn/AC對亞甲基藍(lán)的吸附量保持在一定的范圍之內(nèi),變化不大。AC、Co/AC、Cu/AC、Fe/AC和Mn/AC對MB的吸附平衡時間分別為60min
3、,30min,20min,60min和60min。AC、Co/AC、Cu/AC、Fe/AC和Mn/AC對亞甲基藍(lán)的吸附量分別為407.77mg/L,206.52mg/g,121.25mg/g,123.01mg/g,170.94mg/g.
2.催化氧化反應(yīng)活性粒子的檢測
相同時間內(nèi)產(chǎn)生的羥基自由基的量從大到小的順序為 Co/AC+UV+O3,Cu/AC+UV+O3,Fe/AC+UV+O3,Mn/AC+UV+O3,AC+
4、UV+O3,UV+O3,UV,O3,而且生成量是隨時間的增長而成線性增大的。催化氧化過程產(chǎn)生的雙氧水會被進(jìn)一步催化、激活生成氧化性能更強(qiáng)的羥自由基。
3.活性炭的催化性能評價
AC,Co/AC,Cu/AC,F(xiàn)e/AC和Mn/AC對MB的催化臭氧氧化更符合準(zhǔn)一級動力學(xué)模型,準(zhǔn)一級反應(yīng)動力學(xué)速率常數(shù)分別為0.2127min-1,0.3941 min-1,0.4094 min-1,0.3910 min-1,0.3759 m
5、in-1。非線性動力學(xué)方程與線性動力學(xué)方程都可以比較好的反應(yīng)AC,Co/AC,Cu/AC,F(xiàn)e/AC和Mn/AC催化劑催化臭氧氧化降解亞甲基藍(lán)的過程。經(jīng)過120min的反應(yīng),Cu/AC,Co/AC,F(xiàn)eAC,Mn/AC的TOC最大去除率依次為84.72%,80.40%,75.54%,58.49%。結(jié)果表明,在相同實驗條件下,Cu/AC的催化效果最佳。
經(jīng)過三次催化氧化后,Co/AC,Cu/AC,F(xiàn)e/AC和Mn/AC的TOC去
6、除率比第一次的效率分別降低15.17%,19.42%,20.24%,5.87%。過渡金屬離子濃度在催化反應(yīng)初期隨反應(yīng)的進(jìn)行不斷增加,當(dāng)達(dá)到一定時間后,趨于穩(wěn)定。說明隨著催化反應(yīng)的進(jìn)行,活性炭催化劑性能比較好,可以重復(fù)使用。
4.活性炭的催化性能影響因素分析
考察了pH值、催化劑用量和亞甲基藍(lán)的起始濃度三種因素對活性炭催化臭氧氧化MB的影響,并得到催化臭氧氧化的最佳條件。
pH值為中性或堿性時TOC的去除效果
7、較好。當(dāng)活性炭催化劑的投加量分別為0.5g/L、1.0g/L、1.6g/L、2.0g/L時,TOC去除率分別為42.66%、49.41%、38.60%和42.15%。因此最佳催化劑投加量為1.0g/L。當(dāng)起始亞甲基藍(lán)的濃度為分別為300mg/L,800mg/L,1400mg/L時,TOC的去除率分別為為42.10%,52.33%,49.42%。當(dāng)MB初始濃度為800mg/L和1400mg/L時,TOC的去除量相差不大。本文使用MB模擬實
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