脈沖放電等離子體-活性炭聯(lián)合降解水體中有機(jī)污染物的研究.pdf_第1頁(yè)
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1、近年來(lái),人口的增長(zhǎng)及工業(yè)的迅速發(fā)展導(dǎo)致水體中有機(jī)污染物含量激增。針對(duì)水體中有機(jī)污染物的普遍性與危害性,本研究采用脈沖放電等離子體(Pulsed discharge plasma,PDP)與活性炭(Activated carbon,AC)相聯(lián)合的體系降解水體中有機(jī)污染物,提高了有機(jī)物降解效率及PDP自身的能量利用效率。研究首先依據(jù)體系中H2O2的產(chǎn)生量為指標(biāo),通過(guò)變化參數(shù)確定有利于活性物質(zhì)生成的PDP/AC聯(lián)合體系操作參數(shù);繼而選取酸性橙

2、II(Acid orange7,AO7)及雙酚A(Bisphenol A,BPA)兩種典型的有機(jī)物來(lái)模擬有機(jī)污染廢水,考察了不同參數(shù)下PDP/AC聯(lián)合體系對(duì)兩種污染物的降解效果,并分析有機(jī)物的降解機(jī)理;最后,通過(guò)光譜檢測(cè)技術(shù)考察了聯(lián)合體系中主要自由基(·OH及·O)的生成及變化規(guī)律,以驗(yàn)證PDP與AC的協(xié)同增效作用及自由基的氧化作用。具體研究結(jié)果如下:
 ?。?)建立了七針-板電極形式的PDP發(fā)生體系,根據(jù)不同參數(shù)(脈沖電壓峰值、

3、載氣量、溶液初始pH值、AC的添加量)條件下體系中H2O2的生成量,優(yōu)化PDP/AC聯(lián)合體系的操作參數(shù)。在脈沖電壓峰值為20kV,載空氣速率為4L/min,溶液初始pH值為6.9,AC添加量為4g時(shí),PDP/AC聯(lián)合體系中H2O2的生成量最高,達(dá)到0.30573mmol/L,相應(yīng)的能量效率為0.022505mmol/J。
  (2)以AO7為目標(biāo)污染物,考察了PDP/AC聯(lián)合體系中,AC添加及AC粒徑、電極間距、溶液初始電導(dǎo)率、溶

4、液初始pH值、載氣種類及載氣速率對(duì)AO7脫色率的影響并進(jìn)行了相應(yīng)的動(dòng)力學(xué)分析,得出了聯(lián)合體系用于AO7脫色的較優(yōu)操作條件:4g AC添加量、15mm電極間距、3溶液初始pH值、2L/mi n載氧氣量;不同放電時(shí)間段AO7溶液的紫外-可見(jiàn)吸收光譜分析表明,隨著放電時(shí)間的延長(zhǎng),AO7分子的各基團(tuán)數(shù)量均呈下降趨勢(shì);較優(yōu)操作條件下處理60min后AO7溶液的TOC去除率為30.3%;GC-MS分析得出AO7降解產(chǎn)物主要為苯醌、鄰苯二甲酸酐、苯并

5、吡喃、對(duì)醛基苯甲酸、萘酚、奈二酮,并推測(cè)出了其降解路徑;放電作用使得AC表面變得更加平滑,微孔和中孔數(shù)量減少,出現(xiàn)了大孔。
 ?。?)以BPA為目標(biāo)污染物,考察了溶液初始濃度、自由基捕獲劑及載氣種類對(duì)BPA降解率的影響。結(jié)果表明,隨溶液初始濃度的增加,BPA的降解率呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢(shì);自由基捕獲劑的添加不利于BPA的降解;相對(duì)于在空氣和氮?dú)?,載氧氣時(shí)BPA的降解效果達(dá)到了最佳。研究同時(shí)考察了BPA降解過(guò)程中,溶液pH值及電導(dǎo)率

6、的變化,結(jié)果表明,隨著放電時(shí)間的延長(zhǎng),溶液pH值出現(xiàn)了降低的趨勢(shì),溶液電導(dǎo)率卻出現(xiàn)了增加的趨勢(shì)。紫外-可見(jiàn)吸收光譜分析表明,BPA降解過(guò)程中有大量中間產(chǎn)物的存在。
 ?。?)通過(guò)光譜檢測(cè)技術(shù),考察了不同參數(shù)條件下·OH及·O的相對(duì)發(fā)射光譜強(qiáng)度,同時(shí)比較了單獨(dú)PDP體系及PDP/AC聯(lián)合體系在去離子水、AO7溶液及BPA溶液放電中·OH及·O的相對(duì)發(fā)射光譜強(qiáng)度。結(jié)果表明:隨著AC添加量的增加,PDP/AC聯(lián)合體系中·OH相對(duì)含量呈增

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