1、隨著全球化石能源危機(jī)和環(huán)境污染問題日益加劇，氫能作為一種清潔、可再生的綠色能源備受關(guān)注。電解水是一種有潛力的大規(guī)模制氫技術(shù)，然而其電極催化劑采用貴金屬鉑，導(dǎo)致成本高昂，限制了推廣應(yīng)用，因此研究開發(fā)低成本、高活性的非貴金屬電催化劑具有重要意義。硫化鉬納米材料由于具有近似貴金屬鉑的氫吸附自由能，被認(rèn)為是有希望替代鉑用于電解水陰極的析氫催化劑。然而，硫化鉬存在導(dǎo)電性差、比表面積小和活性位點不易暴露等缺陷，制約了催化性能的提高。本論文通過一步水

2、熱法制備了炭載硫化鉬納米復(fù)合催化劑，顯著提高了硫化鉬的電導(dǎo)率和比表面積，研究了制備條件、擔(dān)載比例等對電催化析氫性能的影響機(jī)制。
　　首先，以炭黑（Vulcan-72）為載體，鉬酸銨為鉬源，硫脲為硫源，通過水熱法制備了MoSx/C復(fù)合催化劑。結(jié)果表明，硫化鉬為活性位點充分暴露的MoSx，微觀形貌呈花球狀（直徑100-200nm），比表面積達(dá)115.5m2/g。采用炭黑與硫化鉬復(fù)合不僅提高了導(dǎo)電性，而且誘導(dǎo)硫化鉬納米片生長在炭黑納米球

3、邊緣位置，形成豐富的裸露邊緣，提高了比表面積，同時1T相MoS2的存在對性能提升有一定作用。電化學(xué)測試結(jié)果表明，當(dāng)水熱溫度為200℃、反應(yīng)時間為10h、負(fù)載量為49.95％時，MoSx/C的電催化性能最佳，其析氫起始電位-145mV（vs.RHE），電解電流密度為10mA/cm2時過電位-208mV（vs.RHE），反應(yīng)電阻為60.08Ω。機(jī)理研究表明，MoSx/C催化析氫反應(yīng)的塔菲爾斜率為44mV/dec，符合Heyrovsk-Vol

4、mer反應(yīng)機(jī)理，其中Heyrovsk反應(yīng)為控速步驟。
　　在此基礎(chǔ)上，為進(jìn)一步提高電導(dǎo)率，以氧化石墨烯(GO)為載體，制備了MoSx/GO催化劑。結(jié)果表明，硫化鉬主要分布在氧化石墨烯的缺陷位置，形成2D網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，硫化鉬花球直徑約100nm，比表面積為173.1m2/g。氧化石墨烯表面的官能團(tuán)為硫化鉬的生長提供了附著點，擔(dān)載效率顯著提高。電化學(xué)測試結(jié)果表明，當(dāng)水熱溫度為200℃、反應(yīng)時間為10h、負(fù)載量為48.84％時，MoSx/G

5、O與MoSx/Vulcan-72析氫催化性能接近，其10mA/cm2下析氫過電位-207mV(vs.RHE)，反應(yīng)電阻大幅減小(37Ω)。機(jī)理研究表明，MoSx/GO催化析氫反應(yīng)的塔菲爾斜率為33mV/dec，符合Tafel-Volmer反應(yīng)機(jī)理，控速步驟為Tafel反應(yīng)。
　　為進(jìn)一步提高催化劑比表面積，以牛骨為原料，通過高溫活化制備了三維蜂窩狀結(jié)構(gòu)的氮摻雜分級多孔炭材料（NHPC），利用其高比表面積和發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)特點，制備了