利用飛秒光子回波研究葉綠素A分子的相干動力學.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、光子回波技術(shù)廣泛的用來研究各種物質(zhì)的超快動力過程。伴隨著飛秒激光以及摻鈦藍寶石鎖模激光器的的出現(xiàn),實驗上能夠獲得脈沖寬度數(shù)個飛秒的激光脈沖,使得利用飛秒激光器研究溶劑超快動力學過程成為了可能。飛秒光子回波技術(shù)被認為是研究溶劑動力學過程非常有用的方法。這種方法可以測量幾飛秒到幾納秒時間范圍內(nèi)的失相時間。光子回波采用共振激發(fā)的手段得到受激樣品的振動動態(tài)信息。飛秒激光脈沖的頻率寬度常常比電子激發(fā)態(tài)上的振動能級間隙要寬,所以利用飛秒光子回波能夠

2、同時將多個能級激勵。通過光子回波信號的頻譜可以得到電子激發(fā)態(tài)上的振動模式。
  理論上建立了光子回波多模布朗振動(Multimode Brownian Oscillator,簡稱MBO)模型的相關(guān)函數(shù)。模擬了時間響應(yīng)函數(shù)的隨入射頻率的響應(yīng),結(jié)果表明相位重構(gòu)光譜譜線沿著對角線方向被擠壓。非相位重構(gòu)光譜譜線沿著非對角線方向被擠壓,沿對角方向的均勻加寬被抑制。通過建立的5種MBO型相關(guān)函數(shù)模擬了葉綠素A分子的光子回波光譜和峰移光譜。結(jié)果

3、表明光子回波光譜和峰移光譜的變化規(guī)律和相關(guān)函數(shù)的變化規(guī)律相同。模擬了溫度、脈沖寬度、脈沖類型、脈沖啁啾對光子回波光譜的影響。結(jié)果表明光子回波強度和溫度之間是線性關(guān)系;和脈沖寬度之間是指數(shù)關(guān)系;和啁啾參量之間是對稱關(guān)系。
  實驗上利用飛秒光子回波光譜技術(shù)開展了葉綠素A分子和BBO晶體(β相偏硼酸鋇,β-BaB2O4)的相干動力學研究。利用662nm激光脈沖為泵浦光,800nm的脈沖作為探測光,以濃度為5.6*10-5mol/L的葉

4、綠素A甲醇溶液和BBO晶體為研究對象開展了雙色三脈沖光子回波實驗。擬合參數(shù)表明BBO晶體快速振動項比重較小,分子的慢速振動是主要的振動形式;BBO晶體的三維光子回波光譜表明入射飛秒脈沖激發(fā)了電子到單個激發(fā)態(tài)。通過葉綠素A分子的光子回波光譜得到不同延遲時間的衰減常數(shù)。擬合結(jié)果表明在初始時刻快速振動是分子的主要運動方式,慢速振動和靜態(tài)微擾較弱,這是由葉綠素A分子在溶液中的布朗運動造成的。得到了葉綠素A分子瞬態(tài)光柵信號的快速衰減時間約為100

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