1、α，β-不飽和醛選擇性加氫生成不飽和醇是一個重要的精細化工反應。基于Co的金屬間化合物催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的不飽和醛選擇性加氫性能，但是，目前Co基金屬間化合物制備過程仍然存在合成條件苛刻，形貌、結構、組成難于控制，以及使用有毒試劑等問題。因此，發(fā)展高效、可控的Co基金屬間化合物催化劑的制備方法，成為α,β-不飽和醛選擇性加氫反應體系研究中重要并亟待解決的問題。基于此，本論文提出基于層狀化合物水滑石(LDHs)獨特的納米結構，采用外源法引入

2、Sn組份與Co基LDHs前體反應，通過LDHs結構拓撲轉(zhuǎn)變過程，得到系列粒徑、組成及結構可控的CoxSny金屬間化合物催化劑，其對檸檬醛選擇性加氫制不飽和醇表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能;通過精細調(diào)變Co/Sn比及LDHs前體原位拓撲轉(zhuǎn)變條件，有效調(diào)控CoxSny金屬間化合物的活性位幾何與電子結構;采用多種研究手段（HRTEM、EXAFS、原位紅外及DFT理論計算），深入認識CoxSny金屬間化合物活性位結構及調(diào)變規(guī)律，揭示了CoxSny金屬間化

3、合物活性位結構與檸檬醛選擇性加氫性能的內(nèi)在聯(lián)系。本論文研究工作為高性能Co基金屬間化合物催化劑的設計、制備提供了新的方法，具有潛在的應用價值。
　　論文主要研究內(nèi)容如下:
　　(1)CoxSny金屬間化合物催化劑的制備及其活性位結構調(diào)控采用外源法引入Sn組份與Co2Al-LDHs前體反應，系統(tǒng)調(diào)變Co/Sn摩爾比，精細調(diào)控LDHs前體的原位還原條件，得到三種負載型CoxSny/Al2O3（Co2.9Sn2/Al2O3、CoS

4、n/Al2O3和CoSn2/Al2O3）金屬間化合物。通過XRD和HRTEM表征，分別確定了CoSny金屬間化合物晶體結構，并表明三種CoxSny/Al2O3具有相近的平均粒徑(～50 nm)。通過調(diào)變ZnxCoyAl-LDHs前體的Co/Zn比，進一步調(diào)控了CoSny金屬間化合物的粒徑和形貌。其中以Zn3Co7Al5-LDHs為前體，所得到三種負載型金屬間化合物（Co2.9Sn2/ZnAl-MMOs、CoSn/ZnAl-MMOs和Co

5、Sn2/ZnAl-MMOs）基本保持了CoxSny/Al2O3的晶體結構，具有均一的CoxSny粒徑(～20nm)。EXAFS和DFT理論計算表明:CoxSny/ZnAl-MMOs中Sn的引入顯著調(diào)變了活性中心Co的幾何與電子結構，產(chǎn)生了Sn對Co的幾何分割效應及Sn電子向Co的偏移。
　　(2)CoxSny金屬間化合物對檸檬醛選擇性加氫的催化性能研究基于上一部分CoxSny/ZnAl-MMOs金屬間化合物催化劑的結構調(diào)控研究，進

6、一步建立了檸檬醛選擇性加氫制備不飽和醇催化評價體系，系統(tǒng)研究了CoxSny/ZnAl-MMOs的催化性能（活性、選擇性）。催化性能結果表明，相對于Co/ZnAl-MMOs催化劑，CoxSny/ZnAl-MMOs催化劑表現(xiàn)出顯著提高的不飽和醇選擇性;其中CoSn/ZnAl-MMOs催化劑在檸檬醛轉(zhuǎn)化率100％條件下，不飽和醇的選擇性達到67.6％。通過H2-TPD表征表明:CoxSny/ZnAl-MMOs催化劑促進了H2的中等強度吸附，利