負載型(Pt,MOx)-K2CO3基稀燃NOx阱催化劑性能及反應機理.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、稀燃NOx阱技術(LNT)是稀燃NOx消除最有前景的方法之一。本文以K2CO3為儲存劑獲得較大儲存量(NSC)有效防止了稀燃條件下NOx的排放,且用過渡金屬氧化物完全取代貴金屬開發(fā)出了新型高效的非貴金屬LNT催化劑。采用浸漬法制備了不同K2CO3含量的LNT催化劑Pt-K2CO3/K2Ti8O17。負載25%K2CO3的樣品具有最大NSC(2.68mmol/g)和最高NOx還原效率(NRP:99.2%)。HRTEM,FT-IR和TPD表

2、明,K物種以-OK,K2O,表面K2CO3及體相或類體相K2CO3共存且表面K2CO3最利于NOx儲存。Insitu DRIFTS揭示出了K2CO3參與儲存的反應路徑。對該體系進一步考察了載體焙燒溫度對活性的影響。焙燒溫度為350℃的催化劑擁有最大NSC(0.68mmol/g)及最高NRP(99.1%)。焙燒溫度超過650℃時,載體K2Ti8O17分解為K2Ti6O13與TiO2,比表面積顯著下降,體相K2CO3明顯增多,NSC下降。<

3、br>  為降低催化劑成本,用具有較高NO到NO2氧化性能的MnOx完全取代Pt制得MnOx-K2CO3/K2Ti8O17。Mn/K2Ti8O17為10%,K2CO3負載量為25%的樣品,具有最大NSC(3.21mmol/g),最高NRP(98.5%)及極低的NOx到N2O的選擇性(0.3%)。除了-OK,K2O,表面K2CO3及體相或類體相K2CO3,還檢測到了能參與儲存并且可以再生的多鈦酸鉀新相(K/Ti>2/8)。反應前后催化劑保

4、持納米帶形貌且Mn物種均為MnO2,Mn2O3及Mn3O4三者共存,表明其穩(wěn)定性較高。進一步考察了非貴金屬LNT催化劑MOx-K2CO3/K2Ti8O17(M=Ce,Fe,Cu,Co)的NOx儲存還原性能。Co基催化劑具有最大NSC(3.32mmol/g),最高NRP(99.0%)及極低的NOx到N2O的選擇性(0.3%)。XPS,O2-TPD及NO-TPD表明其性能最優(yōu)是由于表面存在最多的活性氧物種。In situ DRIFTS結果表

5、明NOx主要以雙齒亞硝酸鹽的形式儲存。
  制備了不同載體負載的Co-K基非貴金屬LNT催化劑Co-K2CO3/MOx(M=Ce,Zr,Ti,Al)。Co-K2CO3/CeO2具有最大NSC(2.88mmol/g)及最高NRP(98.9%)。其較好的催化活性是由于鈷鈰之間協同作用使催化劑對NO的氧化能力高達62%。In situ DRIFTS結果表明載體可以吸附少量NOx但貢獻較小,NOx主要在K物種上以雙齒亞硝酸鹽儲存;氣相氧是

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