1、環(huán)境污染和能源短缺是當(dāng)今社會(huì)亟待解決的難題。研發(fā)新能源是解決上述問題的有效途徑。染料敏化太陽能電池（Dye-sensitized solar cells，DSCs）有很多優(yōu)勢(shì)，如成本低、效率高等。目前，DSCs的光電轉(zhuǎn)換效率已超過14％，表現(xiàn)出較好的產(chǎn)業(yè)化前景。燃料電池(Fuel cells，F(xiàn)Cs)是將燃料的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的能量轉(zhuǎn)換裝置，具有清潔、高效、原料來源廣等優(yōu)勢(shì)。然而，這兩種新能源器件的大規(guī)模應(yīng)用目前都受限于陰極還原反應(yīng)

2、催化劑的性能與成本問題。目前DSCs和FCs中最常用的陰極材料是貴金屬鉑(Pt)，然而Pt儲(chǔ)量有限，價(jià)格昂貴，易被電解質(zhì)腐蝕，阻礙了電池的應(yīng)用與發(fā)展。因此研發(fā)非貴金屬陰極催化材料勢(shì)在必行。本文以設(shè)計(jì)合成高效石墨烯基陰極催化劑為目標(biāo)，采用理論預(yù)測(cè)與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方式，利用密度泛函理論(DFT)深入系統(tǒng)探索陰極還原反應(yīng)機(jī)理，理論篩選性能優(yōu)異的催化劑。在此基礎(chǔ)上，實(shí)驗(yàn)合成催化劑，結(jié)合現(xiàn)代譜學(xué)顯微技術(shù)和電化學(xué)方法考察催化劑的性能，考察并驗(yàn)證反應(yīng)機(jī)

3、理，為高效催化劑的設(shè)計(jì)提供理論和實(shí)驗(yàn)指導(dǎo)。主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　(1)采用DFT計(jì)算碘還原反應(yīng)(IRR)機(jī)理和催化劑火山圖。計(jì)算結(jié)果表明碘離子與催化劑之間的電子轉(zhuǎn)移是IRR反應(yīng)的速控步。進(jìn)一步通過火山圖篩選出乙二胺功能化石墨烯(AFG)具有合適的結(jié)合能和較高的催化活性。隨后采用水熱法合成出AFG，結(jié)合SEM、TEM、FTIR、Laman、XPS等結(jié)構(gòu)表征，其具有無序多孔的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。進(jìn)而將其作為對(duì)電極組裝成DSCs，獲得了7.39

4、％的光電轉(zhuǎn)換效率，接近傳統(tǒng)的Pt(7.84％)，表明AFG能夠成為一種有潛力的Pt替代材料應(yīng)用于DSCs中。
　　(2)采用DFT計(jì)算氧還原反應(yīng)(ORR)機(jī)理和催化劑火山圖。計(jì)算結(jié)果表明氧離子與催化劑之間的電子轉(zhuǎn)移是ORR反應(yīng)的速控步。進(jìn)而通過火山圖篩選出氨基化石墨烯（ANG）具有合適的結(jié)合能和較高的催化活性。隨后在溫和的實(shí)驗(yàn)條件下合成出ANG，結(jié)合FTIR、Laman、XPS等分析方法對(duì)其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征。該催化劑的起始氧還原峰電

5、位為-0.13 V(vs.Ag/AgCl)，峰電流為1.37 mA·cm-2，接近商業(yè)Pt/C催化劑，即ANG是一種新型的非Pt陰極催化材料。
　　(3)利用存儲(chǔ)量富足的褐煤作為碳源，選取簡(jiǎn)易、有效、綠色的方式來合成石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)。得到的GQDs粒徑分布在1-3 nm范圍內(nèi)，在紫外光(365 nm)的照射下可以發(fā)出明亮的藍(lán)光，并對(duì)其做了結(jié)構(gòu)表征，基于其表面豐富的含氧基團(tuán)，可進(jìn)一步對(duì)其進(jìn)行氮元素的摻雜及功能化修飾，從而可以