疏水性金納米結(jié)構(gòu)用于持久性有毒污染物的表面增強(qiáng)拉曼光譜檢測(cè).pdf_第1頁(yè)
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1、持久性有毒污染物(PTS)在自然界中廣泛存在,具有生物累積性、難以降解、可遠(yuǎn)距離傳輸、致癌致突變性和內(nèi)分泌干擾等特性,嚴(yán)重威脅人類健康和生態(tài)環(huán)境。表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS)作為一種強(qiáng)有力的原位檢測(cè)方法,可以提供待測(cè)物分子振動(dòng)能級(jí)的指紋信息,廣泛應(yīng)用于環(huán)境分析領(lǐng)域。制備高效的SERS基底是SERS技術(shù)應(yīng)用于實(shí)際分析工作的關(guān)鍵因素。通常SERS檢測(cè)過(guò)程中的基底需要具備以下幾個(gè)條件:較高的靈敏度、較好的均勻性和重現(xiàn)性、較好的穩(wěn)定性及較潔凈的

2、基底表面。然而,SERS的增強(qiáng)能力隨著待測(cè)物分子與基底表面的距離加大而呈現(xiàn)指數(shù)型衰減,為了獲得高準(zhǔn)確度的SERS分析數(shù)據(jù),首先需要制備一個(gè)潔凈高效的基底,然后需要實(shí)現(xiàn)待測(cè)物分子在基底表面的高效富集,同時(shí)需要發(fā)展有效的基底洗脫技術(shù)以實(shí)現(xiàn)基底的重復(fù)利用性。
  本論文通過(guò)優(yōu)化電沉積條件,在金電極表面合成了疏水性的金納米結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)了對(duì)多種PTS的SERS檢測(cè)。同時(shí)發(fā)展了頂空與SERS的聯(lián)用技術(shù),以適應(yīng)實(shí)際工作中復(fù)雜樣品的檢測(cè)要求。

3、>  1.疏水性金納米結(jié)構(gòu)的電化學(xué)沉積法構(gòu)筑及對(duì)有毒污染物的表面增強(qiáng)拉曼光譜檢測(cè)
  本文利用恒電位沉積的方法,制備疏水性的金納米結(jié)構(gòu)基底。通過(guò)控制電沉積時(shí)間,金納米結(jié)構(gòu)基底的接觸角從77°增加到123°,基底表面從親水性轉(zhuǎn)換為疏水性。疏水性金納米結(jié)構(gòu)基底具備優(yōu)良的空間均勻性和時(shí)間穩(wěn)定性,與待測(cè)物具有較高的表面結(jié)合能。對(duì)包括多環(huán)芳烴,多溴聯(lián)苯醚等類的持久性有毒污染物(PTS)的研究結(jié)果表明,該疏水性的金納米結(jié)構(gòu)可以用于疏水性環(huán)境污

4、染物的快速分析檢測(cè)。結(jié)合便攜式拉曼光譜儀,可以在幾秒鐘內(nèi)取得所需的表面增強(qiáng)拉曼光譜數(shù)據(jù)信息。其表面增強(qiáng)拉曼光譜信號(hào)強(qiáng)度隨分析物濃度變化的log-log曲線呈現(xiàn)出良好的線性關(guān)系,利用該基底實(shí)現(xiàn)了對(duì)熒蒽、4,4'-二溴聯(lián)苯醚和4,4'-二氯聯(lián)苯的定量檢測(cè),檢測(cè)限分別是6.7 nmol L-1,2.6 nmol L-1和5.3 nmol L-1。
  2.基于可重復(fù)利用基底的項(xiàng)空表面增強(qiáng)拉曼光譜聯(lián)用技術(shù)檢測(cè)多環(huán)芳烴
  針對(duì)復(fù)雜的

5、環(huán)境樣品基質(zhì),本文建立了一種項(xiàng)空-表面增強(qiáng)拉曼光譜(HS-SERS)聯(lián)用技術(shù),用于分析物的快速富集和原位檢測(cè)。實(shí)驗(yàn)中選取熒葸(典型的環(huán)境有機(jī)污染物)作為目標(biāo)檢測(cè)物來(lái)評(píng)估HS-SERS聯(lián)用技術(shù)用于多環(huán)芳烴定性及定量檢測(cè)的性能。熒蒽的特征拉曼峰高度與其濃度的log-log圖呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,線性范圍是1μmol L-1到200μmol L-1。此外,我們利用硼氫化鈉作為洗脫劑實(shí)現(xiàn)了基底的可重復(fù)利用性。以上研究結(jié)果表明,HS-SERS聯(lián)用技

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