1、作為一種新型液相儲(chǔ)氫材料，乙基咔唑具有較高的質(zhì)量?jī)?chǔ)氫密度(5.8wt％)，且其脫氫溫度較傳統(tǒng)有機(jī)氫化物有所降低，在儲(chǔ)氫領(lǐng)域里有著良好的應(yīng)用前景。但是，乙基咔唑作為儲(chǔ)氫材料進(jìn)行應(yīng)用，還需進(jìn)一步優(yōu)化加氫催化劑以獲得較優(yōu)的催化加氫效果。
　　本文首先對(duì)釕催化劑的制備進(jìn)行了研究，進(jìn)而考察了Ru-Pt/Al2O3催化劑對(duì)乙基咔唑的催化加氫性能。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)以水合肼為還原劑制備出的Ru/Al2O3對(duì)乙基咔唑具有最佳的催化活性;在Ru-Pt/Al2

2、O3催化下，隨著溫度的升高乙基咔唑的反應(yīng)速率加快，吸氫量也增加，并在160℃時(shí)達(dá)到最大值;乙基咔唑反應(yīng)比較徹底，產(chǎn)物主要為十二氫乙基咔唑和八氫乙基咔唑。
　　其次，本文研究了Ru/rGO（rGO指還原的氧化石墨烯）催化下的乙基咔唑加氫反應(yīng)過程，探討了反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力、催化劑負(fù)載量對(duì)乙基咔唑反應(yīng)速率和加氫量的影響。研究表明，制備的Ru/rGO對(duì)乙基咔唑加氫反應(yīng)具有很好的催化作用;增加催化劑上釕的負(fù)載量、升高反應(yīng)溫度及增加氫壓都有助

3、于提升乙基咔唑的加氫性能;10g乙基咔唑在0.2 g24.94 wt％的Ru/rGO催化劑、160℃和6 MPa的條件下反應(yīng)時(shí)，其吸氫量達(dá)到較佳值0.300 mol，相應(yīng)的加氫轉(zhuǎn)化率可達(dá)97.72％。
　　對(duì)Ru/rGO催化下乙基咔唑加氫反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究表明，乙基咔唑加氫反應(yīng)初期主要由催化劑表面的化學(xué)反應(yīng)控制，氣液和液固界面上的傳質(zhì)阻力均可忽略。根據(jù)建立的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型得到乙基咔唑加氫反應(yīng)的表觀活化能是36.63 kJ/mol，相

4、應(yīng)的表觀動(dòng)力學(xué)方程為:robs=1.23·e-3.663×104/RT·6m/ρpdp·Ce最后，本文還以儲(chǔ)氫合金LaNi5-乙基咔唑體系為研究對(duì)象，考察了LaNi5對(duì)乙基咔唑加氫反應(yīng)的催化作用，并對(duì)該反應(yīng)過程進(jìn)行了初步分析。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn):經(jīng)過氟處理后LaNi5的催化性能較之沒有氟處理的LaNi5大大提高;通過對(duì)它們的微觀形貌進(jìn)行表征，發(fā)現(xiàn)氟處理后LaNi5合金表面布滿細(xì)密的長(zhǎng)度為100 nm的微晶，形成了LaF3保護(hù)層和富Ni亞表層，從而