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文檔簡介
1、催化技術是當今化學品、燃料、材料、醫(yī)藥和食品生產(chǎn)及環(huán)境凈化的支柱科學技術,近年來,隨著生物柴油的產(chǎn)業(yè)化發(fā)展,其反應副產(chǎn)物甘油的產(chǎn)量也相當可觀,甘油的有效利用成為人們關注的焦點。本文以甘油催化加氫制備丙二醇所用的銅系催化劑為研究對象,采用TPR、TPR-TPO循環(huán)技術結合XRD、TEM表征考察催化劑制備方法、助劑種類及含量對其還原氧化性能及穩(wěn)定性的影響,以期為銅系催化劑制備工藝優(yōu)化及預處理過程和再生研究提供基礎數(shù)據(jù)和理論指導。
2、 采用浸漬法制備銅基催化劑,助劑鎳的添加可使表面的CuO顆粒細化,還原溫度下降,從而起到促進CuO還原的作用;添加Co雖然使CuO顆粒變小,但由于Cu-Co之間強的相互作用,其還原峰溫反而延后。Zn助劑的添加使部分CuO聚集,其還原變得困難。通過TPR-TPO循環(huán)研究發(fā)現(xiàn)浸漬法制備CuO/SiO2催化劑的穩(wěn)定性較差,助劑的添加對其穩(wěn)定性沒有明顯改善。
采用浸漬法制備CuO-NiO/SiO2和CuO-Co3O4/SiO2催
3、化劑。在保持銅的量不變時,其還原譜圖峰面積隨著助劑含量的增加而增大。金屬總量維持不變,擬合銅鎳不同比例催化劑的TPR譜圖相應峰面積A,發(fā)現(xiàn)其值與催化劑中所含Ni組分的摩爾百分數(shù)x呈線性關系:A=157.0x-5.723。
采用溶膠凝膠法制備CuO/SiO2催化劑并浸漬添加助劑鎳和鋅分別得到催化劑CuO-NiO/SiO2和CuO-ZnO/SiO2。利用TPR-TPO循環(huán)表征和XRD表征對催化劑進行分析:所制備催化劑的第一個還
4、原氧化循環(huán)過程與第二個循環(huán)過程是有區(qū)別的,而第二過程與隨后的過程是相似的。其中CuO/SiO2催化劑隨著循環(huán)次數(shù)的增多,CuO晶粒逐步細化,其還原峰溫逐漸降低。CuO-NiO/SiO2催化劑從第二個循環(huán)開始其還原氧化過程穩(wěn)定。CuO-ZnO/SiO2催化劑經(jīng)歷一次還原氧化循環(huán)后,其表面物質重新分布并穩(wěn)定存在。
本文通過對銅系催化劑的還原氧化性能的系統(tǒng)研究,發(fā)現(xiàn)溶膠凝膠法制備的CuO/SiO2催化劑性能穩(wěn)定,其在預處理過程中
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