1、本文主要做了三方面的工作：乙醇高溫裂解反應(yīng)機(jī)理的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)研究，(FeO)n(n=1-7)團(tuán)簇生長(zhǎng)方式及Fe2O3和Fe3O4鐵氧體的基態(tài)結(jié)構(gòu)和蒼術(shù)酮的氧化機(jī)理的研究。
　　 第二章首先從熱力學(xué)計(jì)算的角度，通過改變計(jì)算基組和計(jì)算方法，研究乙醇裂解制氫的8個(gè)反應(yīng)路徑的熱力學(xué)焓變及吉布斯自由能變，與所給實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行比較，并對(duì)結(jié)果進(jìn)行評(píng)述，最后尋找到在大多數(shù)情況下與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合很好的G3方法；得到了乙醇裂解的最佳溫度，優(yōu)化了實(shí)驗(yàn)條件

2、。在熱力學(xué)計(jì)算的基礎(chǔ)上，研究了8個(gè)方程的動(dòng)力學(xué)過程，采用cc-pVTZ基組優(yōu)化構(gòu)型，尋找各個(gè)方程可能反應(yīng)通道的過渡態(tài)，用反應(yīng)內(nèi)稟坐標(biāo)法(IRC)確定反應(yīng)路徑，求出了各步反應(yīng)的活化能，對(duì)于可能的反應(yīng)通道進(jìn)一步作了動(dòng)力學(xué)分析，找到了反應(yīng)主產(chǎn)物通道，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本吻合。
　　 第三章中探索了化學(xué)儲(chǔ)氫的前期工作。通過對(duì)儲(chǔ)氫前景的分析，結(jié)合實(shí)驗(yàn)，認(rèn)為團(tuán)簇儲(chǔ)氫有很好的前途。本論文研究了(FeO)n(n=1-7)團(tuán)簇的生長(zhǎng)方式，找到了各個(gè)團(tuán)簇

3、的基態(tài)結(jié)構(gòu)，為儲(chǔ)氫的進(jìn)一步研究做了鋪墊。同時(shí)也對(duì)Fe2O3和Fe3O4鐵氧體做了研究，通過改變多重度，尋找不同鐵氧體的基態(tài)結(jié)構(gòu)，為與氫的進(jìn)一步反應(yīng)打基礎(chǔ)。
　　 第四章在B3LYP/6-31G水平上研究了蒼術(shù)酮的氧化機(jī)理，計(jì)算了各反應(yīng)路徑的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)參數(shù)，說(shuō)明蒼術(shù)酮與水的加成反應(yīng)，是整個(gè)反應(yīng)過程的速度控制步驟。計(jì)算結(jié)果確認(rèn)了實(shí)驗(yàn)上已檢測(cè)的物質(zhì)，并從理論上預(yù)測(cè)了可能存在的氧化物質(zhì)。本論文所進(jìn)行的計(jì)算主要基于第一性原理的密度泛函