氧化石墨烯負載催化劑的制備及其氧還原催化性能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、石墨烯以其獨特的納米結(jié)構(gòu)和非凡的性能吸引了實驗和理論科學(xué)界的極大關(guān)注。石墨烯除了在納米器件中具有潛在的用途外,它也是催化劑載體的優(yōu)秀候選材料。本論文制備了氧化石墨烯(GO),并以此為載體,制備了WC/GO復(fù)合催化劑;采用多孔碳材料裝載氧化石墨烯,達到分散氧化石墨烯的目的,避免氧化石墨烯的重新石墨化,為氧化石墨烯有效負載催化劑納米粒子的研究提供了新的思路。本文同時對于上述催化劑體系在氧還原反應(yīng)中的催化活性和穩(wěn)定性進行了較為系統(tǒng)的研究。

2、r>  本文研究了氧化石墨烯的制備工藝,并對相關(guān)制備工藝進行了改進和優(yōu)化。在文獻中報到的Hummers方法的基礎(chǔ)上,增加了一步預(yù)氧化石墨的步驟,即把混合均勻的石墨、濃H2SO4和NaNO3在80℃水浴處理1個小時,從而制備出質(zhì)量較高的氧化石墨烯,采用XRD、SEM、FT-IR、TGA-DSC、Raman等分析方法對其進行了表征。
  本論文著重研究了氧化石墨烯負載催化劑的制備。以氧化石墨為原料,經(jīng)超聲處理得到氧化石墨烯溶液,分別用

3、氯鉑酸、偏鎢酸的水溶液與氧化石墨烯溶液混溶并靜置一段時間,得到吸附有PtCl62-和WO32-基團的氧化石墨烯片。將溶液蒸干后,分別采用純H2和CH4/H2氣氛處理樣品,得到Pt/GO和WC/GO催化劑。采用XRD、SEM和EDX等手段對所得催化劑進行了表征,發(fā)現(xiàn)Pt/GO催化劑隨著Pt加入量的增加,Pt顆粒團聚現(xiàn)象明顯,而WC/GO催化劑并沒有因為W加入量的增加出現(xiàn)明顯的團聚現(xiàn)象,說明經(jīng)處理的氧化石墨烯載體與WO32-之間可能存在一定

4、的相互作用,促進了WC催化粒子在其表面的良好分散。此外,研究發(fā)現(xiàn)經(jīng)高溫處理后的氧化石墨烯片出現(xiàn)了較為明顯的重新石墨化現(xiàn)象。采用循環(huán)伏安測試了不同含量的Pt/GO和WC/GO催化劑在堿性條件下的氧還原催化性能。研究發(fā)現(xiàn),隨著Pt的含量增加,Pt顆粒出現(xiàn)了明顯團聚現(xiàn)象,所以催化劑的活性并未隨著Pt含量的增加而增加,而WC/GO催化劑的氧還原活性隨著WC含量的增加逐漸提高。而且,相同催化劑含量條件下,WC/GO催化劑的活性不遜于Pt/GO催化

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