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![負(fù)載型Pt催化劑上液相巴豆醛選擇性加氫性能的研究.pdf_第1頁](https://static.zsdocx.com/FlexPaper/FileRoot/2019-3/14/18/20b94f95-c39c-454b-ac05-5e7bf64a455a/20b94f95-c39c-454b-ac05-5e7bf64a455a1.gif)
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文檔簡介
1、巴豆醇作為一種重要的有機(jī)中間體廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、涂料和農(nóng)藥等的合成,巴豆醛選擇性加氫是制備巴豆醇的主要方法。采用多相催化劑對巴豆醛選擇性加氫,符合綠色化學(xué)發(fā)展方向,但當(dāng)前報(bào)道的文獻(xiàn)以氣相加氫為主,而液相法較少。本文采用浸漬法制備了負(fù)載型Pt催化劑,用于液相法巴豆醛選擇性加氫反應(yīng),通過控制還原溫度、反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力等,得到具有較高催化活性和巴豆醇選擇性的Pt催化劑。另外,考察了溶劑對Pt催化劑和第二金屬Fe對Pt催化劑催化巴豆醛選擇性加氫
2、的影響。本文研究工作主要包括三部分內(nèi)容:
1、Pt/TiO2催化劑上巴豆醛液相選擇性加氫合成巴豆醇的研究
以TiO2為載體,采用浸漬法制備了一系列Pt/TiO2催化劑,應(yīng)用于巴豆醛液相選擇性加氫合成巴豆醇的反應(yīng),考察了負(fù)載量、還原溫度、反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力對巴豆醛加氫性能的影響,并通過XRD、TEM、TPR等手段對催化劑進(jìn)行了系統(tǒng)表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:當(dāng)Pt負(fù)載量為3%時(shí),經(jīng)500℃還原,在80℃和0.6MPaH
3、2條件下反應(yīng),可以獲得90%的巴豆醛轉(zhuǎn)化率,巴豆醇收率在70%以上。較高的還原溫度有利于巴豆醇選擇性,可能原因是高溫還原有利于Pt晶粒中Pt(111)晶面的生長,以及產(chǎn)生的Ti3+離子對Pt粒子產(chǎn)生的供電子效應(yīng),有利于巴豆醛中C=O鍵的吸附和加氫。
2、溶劑效應(yīng)對巴豆醛選擇性加氫合成巴豆醇的影響
通過改變?nèi)軇╊愋吞接懭軇Π投谷┻x擇性加氫的影響,發(fā)現(xiàn):(1)質(zhì)子化溶劑中,乙醇溶劑給出較高的催化活性,但容易過量
4、加氫生成丁醇;叔丁醇和異丙醇溶劑中巴豆醇選擇性較高,苯甲醇溶劑中催化劑的活性較低,巴豆醇選擇性很低;(2)非質(zhì)子化極性溶中,四氫呋喃中催化活性較低,但巴豆醇選擇性高(70%以上);提高四氫呋喃溶劑的酸性,能提高巴豆醇選擇性(ca.85%);添加質(zhì)子化溶劑乙醇,可得到較好的巴豆醇產(chǎn)率(72%)。(3)非極性溶劑中,正己烷溶劑中的催化活性高于環(huán)己烷溶劑中。
3、Pt-Fe/TiO2催化劑上巴豆醛液相選擇性加氫合成巴豆醇的研究<
5、br> 采用共浸漬法制備了Pt-Fe/TiO2催化劑并應(yīng)用于液相巴豆醛選擇性加氫反應(yīng)??疾炝薋e含量、還原溫度、反應(yīng)溫度和還原劑的影響:(1)當(dāng)Pt與Fe的摩爾比為3∶2時(shí),巴豆醇的選擇性在70%左右,過量Fe會導(dǎo)致Pt催化劑的活性下降,可能原因?yàn)镕e覆蓋了Pt的活性位而引起的;(2)在500℃下還原和80℃反應(yīng)時(shí),Pt-Fe/TiO2催化劑表現(xiàn)出較好的巴豆醇收率(70%);(3)相對于硼氫化鈉等液相還原法,用氫氣非原位還原Pt-
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