油溶性過氧化物在鉬催化劑下對(duì)咔唑的催化氧化.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、咔唑(CAR)類化合物是石油產(chǎn)品中最穩(wěn)定的一類氮化物,在中餾分及中餾分以上的油品中占總氮量的60%以上。有效氧化這部分氮化物化物是達(dá)到煤油和柴油深度脫氮的關(guān)鍵。本文采用烷基過氧化物為氧化劑,在無水條件下,對(duì)模擬燃油中的咔唑類化合物進(jìn)行了催化氧化研究。鑒于油品中的氮化物與硫化物在油品精制過程中的相互影響,作者同時(shí)考察了催化氧化體系對(duì)典型硫化物二苯并噻吩(DBT)和CAR的選擇性。 以300μg/g的CAR-十氫奈溶液作為模擬含氮油

2、品,油溶性叔丁基過氧化氫(TBHP)為氧化劑,對(duì)鉬類催化劑對(duì)CAR的催化氧化進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。主要討論了催化劑配體、載體及雜金屬離子對(duì)CAR氧化的影響。對(duì)TBHP/MoO3/D113(D751)體系對(duì)CAR的催化氧化進(jìn)行了條件優(yōu)化。最優(yōu)條件下,CAR的轉(zhuǎn)化率可達(dá)74.3%(67.6%)。通過IR、1H-NMR對(duì)CAR氧化產(chǎn)物進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征,推測(cè)其為二咔唑酮類衍生物。 以烷基過氧化物/鋁催化劑體系對(duì)DBT進(jìn)行了催化氧化研究。從烷基過

3、氧化物結(jié)構(gòu)、氧化鉬載體及雜金屬等幾方面考察了對(duì)DBT氧化的影響。對(duì)比了CAR與DBT在氧化過程中影響因素的異同:CAR氧化過程中主要受空間效應(yīng)因素影響;電子效應(yīng)是影響DBT氧化的主要因素;MoO3/Al2O3中雜金屬的摻入均不同程度的降低了的催化劑的活性。以含300μg/g CAR和500μg/g DBT的十氫奈溶液作為模擬含氮含硫油品,考察了烷基過氧化物/MoO3/D113(D751)體系對(duì)CAR和DBT的選擇性,結(jié)果表明:在MoO3

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