1、光催化產氫技術是一種利用光激發(fā)半導體產生的光生電荷分解水產生氫氣的技術。這一技術有望轉化太陽能為氫能來替代日漸枯竭且污染環(huán)境的化石能源。該技術的核心是高效光催化劑的開發(fā)。但是，傳統(tǒng)產氫光催化劑的光生載流子容易復合且其表面反應速度慢，導致光能轉化效率低。因此，開發(fā)載流子分離效率高且表面反應速度快的新型高效光催化劑是該領域的研究重點。近幾年出現的二維納米材料MoS2和石墨烯具有原子層厚度且載流子遷移速率高的特點，有利于光生電荷的分離與遷移。

2、另外，二維納米材料大的比表面積和邊緣活性點位對表面反應有利，是解決傳統(tǒng)產氫光催化劑面臨問題的首選材料。本論文基于上述分析設計并制備了三類基于二維納米MoS2或（和）石墨烯的產氫光催化材料，通過瞬態(tài)吸收譜、表面光電壓譜、電子自旋共振波譜以及與典型產氫光催化劑對比等手段和方式考察了其電荷分離效率和表面反應速率，并測試了其產氫性能，主要研究成果如下:
　　利用溶劑熱、水熱和光還原等方法制備了CdS/Gr、Au/Gr/TiO2和Au/GO

3、三種基于石墨烯的光催化劑。透射電鏡和X射線衍射表征結果表明，石墨烯不但能抑制CdS的團聚，而且有利于提高其結晶程度。瞬態(tài)吸收譜和表面光電壓譜測試結果顯示，CdS/Gr的光生電子壽命為87.86μs，是CdS(57.86μs)的1.5倍，表明石墨烯能夠提高光生載流子分離效率。當石墨烯含量為8 wt％時CdS/Gr的光催化產氫速率最大，為44μmol·h-1，是CdS的2.9倍。CdS/Gr在重復實驗中能夠保持良好的穩(wěn)定性。添加Pt助催化劑

4、后，CdS/Gr/Pt催化劑的產氫速率相對于典型的CdS/Pt提高了近100％，表明石墨烯是貴金屬Pt的潛在替代物;利用電子自旋共振波譜對不同波長范圍入射光照射下Au/Gr/TiO2的光生電子遷移途徑進行的分析結果表明，Au/Gr/TiO2的光生電子存在由Au到TiO2再到石墨烯的矢量傳遞。表面光電壓譜測試結果表明，與Au/TiO2相比，上述光生電子的矢量傳遞使得Au/Gr/TiO2中的光生電子和空穴可以被有效的分離。光催化產氫實驗表明

5、，在TiO2和TiO2/Gr無法產氫的純水中，Au/Gr/TiO2的產氫速率為44μmol·h-1;而在甲醇中Au/Gr/TiO2的產氫速率為712μmol·h-1，是Au/TiO2的2倍;將石墨烯經過表面修飾得到的石墨烯氧化物直接用于光催化產氫的實驗結果表明，石墨烯氧化物具有光催化產氫的能力，其產氫速率為0.04μmol·h-1，而Au/GO的光催化產氫速率約為3μmol·h-1。這主要是由于納米Au的等離子共振效應可以提高可見光吸收

6、效率。
　　采用水熱法在溫和條件下合成了基于MoS2的產氫光催化劑MoS2/CdS。研究發(fā)現，合成溫度、時間和MoS2含量分別為200℃、24 h和6.9 wt％時，MoS2/CdS的產氫速率最高，達到192μmol·h-1，是CdS的17倍。此時，MoS2/CdS的產氫速率高于CdS/Pt，顯示MoS2具備提高表面產氫反應速率的能力。此外，瞬態(tài)吸收譜結果顯示MoS2/CdS的光生電子壽命為167.03μs，約為CdS的3倍，說明

7、MoS2/CdS可以提高光生載流子分離效率。在以Na2S和Na2SO3作為犧牲劑的重復實驗中，MoS2/CdS顯示出良好的穩(wěn)定性。將犧牲劑替換為甲酸，MoS2/CdS仍能高效地產氫。該方法在MoS2/CdS的制備過程中不僅可以避免其他合成方法中的高溫煅燒步驟(＞400℃)，還可以避免使用有毒的硫化物前驅體。
　　利用水熱法制備了基于石墨烯和MoS2的產氫光催化劑MoS2/Gr/CdS。研究結果表明，MoS2/Gr中MoS2和Gr的

8、質量分別為95 wt％和5wt％時，MoS2/Gr對CdS產氫速率的促進作用最大，此時MoS2/Gr/CdS的最高產氫速率為390.7μmol·h-1。瞬態(tài)吸收譜表征結果顯示，此時MoS2/Gr/CdS的光生電子壽命為183.12μs。MoS2/Gr/CdS的光生電子壽命和產氫速率明顯高于MoS2/CdS和CdS/Gr，說明MoS2/Gr可以同時在光生電子和空穴分離效率和表面產氫反應速率兩方面促進CdS的光催化產氫性能。此外，MoS2/