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文檔簡介
1、隨著超短、超強脈沖激光技術的發(fā)展,強激光場與分子相互作用引起了人們極大的興趣。當激光場的光強大于1014W/cm2時,分子在強激光場中能夠發(fā)生多電子電離,電離后生成的母體分子離子會進一步解離成離子碎片,同時,母體分子離子解離時所釋放的能量轉化為離子碎片的平動能。通過測量這些離子碎片的飛行時間質(zhì)譜和平動能,可以為人們提供分子在激光場中的電離和解離信息,這些信息將為使用飛秒激光脈沖來操控分子的解離通道方面的應用研究提供重要的實驗數(shù)據(jù)。
2、> 本文使用Coherent Inc.公司的重復頻率1kHz,單脈沖最大能量2.6mJ,脈沖寬度40fs的legend-UPS Ti: sapphire啁啾脈沖放大飛秒激光器和自制的飛行時間質(zhì)譜儀,對小分子在飛秒強激光場中的電離和解離進行了研究。
1.基于分子在強激光場中的場致電離模型,計算了N2、O2和CO分子的表征光強,給出了它們的臨界核間距分別為:5.2a.u.,4.2a.u.和5.2a.u.。計算了這三種分子在45f
3、s,1x1016W/cm2的激光脈沖中的次序解離軌跡。
2.使用中性分子束,研究了飛秒強激光場中N2+、O2+和CO+分子離子的解離。通過計算離子碎片的平動能和擬合離子碎片的角分布,結合分子離子的Floquet光綴飾勢能曲線,提出了N2+分子離子的解離主要是通過二重亞穩(wěn)態(tài)( A2Πu,B2Σ+u和C2Σ+u)與其上能態(tài)的相互耦合而發(fā)生的研究結論,這不同于已有的報道:N2+離子是通過基態(tài)與其上能態(tài)耦合而發(fā)生解離的;而對O2+分子
4、離子的解離研究中,在實驗上,我們首次觀測到一個解離能為1.3eV的a4Πu→f4Πg→1ω→4Σ+u-2ω解離通道。O2+分子離子的解離是通過四重態(tài)a4Πu與其上能態(tài)之間的耦合而發(fā)生的。對于CO+分子離子,C(1,0)解離通道比O(1,0)解離通道更有優(yōu)勢,這表明CO+分子離子的解離也是通過其激發(fā)態(tài)之間的相互耦合而發(fā)生的。
3.研究了飛秒強激光場中多電荷N2、O2和CO分子離子的解離。對于低價態(tài)的N22+分子離子,通過在次序電
5、離區(qū)使用強度差分譜方法,得出了在線偏振激光場中N22+分子離子的解離是通過基態(tài)X3Πu吸收單光子躍遷到激發(fā)態(tài)D3Πg而發(fā)生的研究結論,這在在國內(nèi)外的研究中尚未報道。而在圓偏振激光場中N22+分子離子的解離方式可以用場致電離庫侖爆炸模型來解釋。測量了這三種分子離子不同解離通道釋放的能量,實驗中測得的分子臨界核間距與理論計算結果相一致。測量了這三種分子離子解離后生成的離子碎片的角分布,各種離子碎片角分布的各向異性表明,動力學準直效應是引起這
6、一現(xiàn)象的主要原因。對于CO分子離子而言,研究發(fā)現(xiàn)不同解離通道產(chǎn)生的離子碎片的角分布幾乎具有相同的半高寬,這表明CO分子離子的準直過程是一個先準直后電離的過程,這是國內(nèi)外的研究中的首次報道。C+離子比N+離子的角分布具有更窄的半高寬,這說明CO分子離子在激光場中沿著激光偏振方向的準直程度要高于N2分子離子。
4.研究了CO2和H2O分子離子在飛秒強激光場中幾何結構的形變,以及CH3OH和C2H5OH分子離子的重構現(xiàn)象。在國內(nèi)外研
7、究中首次通過CO+(1,1)通道中CO+分子離子的角分布獲取了CO22+分子離子發(fā)生幾何結構彎曲的實驗信息,驗證了理論預言。實驗中測量的CO+分子離子的角分布在激光場偏振方向與質(zhì)譜儀的軸向成30°角時有最大值,這是CO22+分子離子的幾何結構發(fā)生了彎曲的直接證據(jù)。測量了H+離子的角分布,發(fā)現(xiàn)當激光偏振方向與質(zhì)譜儀的軸向平行時其角分布有最大值,這表明不同于H2O分子的空間構型,H2O3+和H2O4+分子離子的空間構型幾乎是線性的。此外,在
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