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![反應(yīng)條件對鈷基費(fèi)-托合成催化劑產(chǎn)物分布影響的氘同位素示蹤研究.pdf_第1頁](https://static.zsdocx.com/FlexPaper/FileRoot/2019-3/16/17/fd1d05a9-24f4-417d-94ba-f581e9d1ff80/fd1d05a9-24f4-417d-94ba-f581e9d1ff801.gif)
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文檔簡介
1、費(fèi)-托合成是將CO和H2 在催化劑的作用下轉(zhuǎn)化為液態(tài)清潔燃料的化學(xué)轉(zhuǎn)化過程。鈷基費(fèi)-托合成催化劑由于其高的重質(zhì)烴選擇性和經(jīng)濟(jì)性日益受到重視。 費(fèi)-托合成的產(chǎn)物分布受Anderson-Schulz-Flory分布規(guī)律的限制,難以選擇性的合成出某種特定的產(chǎn)物。因此,反應(yīng)條件對費(fèi)-托合成產(chǎn)物選擇性的影響一直是機(jī)理研究和合成工藝研究的一個(gè)重要課題。 綜合文獻(xiàn)報(bào)道,反應(yīng)總壓力和合成氣空速對鈷基費(fèi)-托合成產(chǎn)物分布的影響尚不清楚甚至存
2、在爭議。考慮到反應(yīng)體系中存在產(chǎn)物累積效應(yīng),可能影響到前人分析結(jié)果的準(zhǔn)確性,需要采用新的實(shí)驗(yàn)方法以得到更為可靠的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)來考察反應(yīng)條件對產(chǎn)物分布的影響。 本文利用氘同位素示蹤的方法消除產(chǎn)物累積效應(yīng),以此得出不同條件下合成產(chǎn)物的真實(shí)分布,并深入剖析了反應(yīng)條件對產(chǎn)物分布和烯烴二次反應(yīng)的影響。 具體結(jié)果包括以下方面: 1.用氘氣進(jìn)行費(fèi)-托合成反應(yīng)時(shí)表現(xiàn)出明顯的反同位素效應(yīng)。其具體表現(xiàn)為合成氣轉(zhuǎn)化率的升高,氘代產(chǎn)物在色譜上
3、的保留時(shí)間比氫代產(chǎn)物??; 2.合成氣轉(zhuǎn)化率隨著反應(yīng)總壓力的提高和反應(yīng)氣空速的降低而升高,異構(gòu)烴類和烷烴的選擇性隨著反應(yīng)壓力和空速的降低而升高; 3.真實(shí)的產(chǎn)物分布遵循典型的ASF分布,碳鏈增長幾率只有一個(gè),其值與碳鏈長度和合成氣空速無關(guān)。說明對于鈷基催化劑,烯烴再吸附后進(jìn)行二次鏈增長反應(yīng)的比例很小甚至可以忽略不計(jì); 4.隨反應(yīng)總壓不同,催化劑表面液相的組成發(fā)生變化,引起碳鏈增長和終止速率系數(shù)的比值增大,導(dǎo)致碳鏈增
4、長幾率隨反應(yīng)壓力升高; 5.滯留在反應(yīng)體系中產(chǎn)物的Pr/O值隨反應(yīng)時(shí)間變化很小。說明催化劑表面物理吸附層的存在,導(dǎo)致反應(yīng)生成的烯烴一旦脫離物理吸附層,再次在催化劑表面吸附并進(jìn)行二次反應(yīng)的可能性并不大。并且由于催化劑表面物理吸附層中產(chǎn)物分子的濃度隨鏈長而增加,使得產(chǎn)物的Pr/O值隨著碳鏈的增長而增大; 6.同碳數(shù)烴類產(chǎn)物的Pr/O值隨著反應(yīng)壓力或合成氣空速的升高而降低,這是由于催化劑表面金屬原子的TOF值和反應(yīng)體系CO分壓
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