負(fù)載型Au-Pd雙金屬催化劑的制備及其CO氧化與噻吩加氫脫硫反應(yīng)性能的研究.pdf_第1頁(yè)
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1、負(fù)載型Au-Pd雙金屬催化劑以其良好的催化活性與穩(wěn)定性而得到了學(xué)術(shù)界與工業(yè)界的廣泛關(guān)注,是目前催化研究中的熱點(diǎn)之一。本論文工作研究了Al2O3,SiO2負(fù)載的金-鈀雙金屬催化劑的制備,考察了該催化劑在CO氧化與噻吩加氫脫硫反應(yīng)中的催化活性,并利用XRD,比表面積與孔體積測(cè)定,TEM,TPR,CO-TPD,XPS,XANES等技術(shù)詳細(xì)研究了負(fù)載型Au-Pd雙金屬催化劑的結(jié)構(gòu)與反應(yīng)性能之間的關(guān)系,取得如下主要結(jié)果: 1.Au-Pd/

2、SiO2、Au-Pd/Al2O3催化劑的焙燒溫度對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)與催化性能有明顯的影響。結(jié)果表明,在金/鈀比為1:1時(shí),673 K焙燒的Au-Pd/SiO2催化劑與473 K焙燒的Au-Pd/Al2O3催化劑具有良好的CO氧化活性,CO可在393 K下完全氧化成CO2,這一結(jié)果明顯好于文獻(xiàn)報(bào)道的結(jié)果。 2.通過(guò)對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)表征,發(fā)現(xiàn)Au0、Pd0、PdO多相共存的Au-Pd雙金屬催化劑可使CO的吸附量增加,活性提高;而AuxPd

3、y合金相的生成并不能提高催化劑的CO氧化活性。催化劑活性相的晶粒大小對(duì)其催化性能也有較大影響,粒子尺寸越小,分散度越高,催化性能越好。 3.論文著重研究了Au-Pd/SiO2催化劑上噻吩的加氫脫硫反應(yīng),考察了金前驅(qū)液的pH值、鈀溶液的處理方式及催化劑的活化方法等因素對(duì)其加氫脫硫活性的影響。發(fā)現(xiàn)以pH為7的金前驅(qū)液制備的雙金屬催化劑具有最好的加氫脫硫活性。以未經(jīng)還原處理的Pd(NO3)2溶液制得的Au-Pd/SiO2催化劑,其活性

4、要優(yōu)于經(jīng)乙醇還原處理的Pd(NO3)2溶液制備的催化劑。通過(guò)結(jié)構(gòu)表征認(rèn)為這是由于PdO被部分還原為Pd0相,并生成了AuxPdy合金相而導(dǎo)致加氫脫硫活性降低。 4.焙燒活化的催化劑比還原活化的催化劑具有更好的加氫脫硫活性。發(fā)現(xiàn)673 K焙燒的Au-Pd/SiO2催化劑對(duì)噻吩的加氫脫硫活性明顯高于其他溫度焙燒的催化劑。表征結(jié)果顯示該催化劑中以Au0相和PdO相為主要活性相,活性相晶粒較小且分散均勻。而還原處理的催化劑中由于PdO相

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