1、加氫脫硫(HDS)過程是將含硫化合物進(jìn)行催化加氫處理使之轉(zhuǎn)化成相應(yīng)的烴和H2S，從而降低原料中的硫含量，實(shí)現(xiàn)清潔能源。在燃油加氫脫硫技術(shù)的眾多影響因素中，加氫脫硫催化劑是實(shí)現(xiàn)生產(chǎn)低硫燃料的廉價(jià)選擇之一，催化劑的水平直接影響著加氫技術(shù)的先進(jìn)性和經(jīng)濟(jì)性，其中，一個(gè)新的發(fā)展方向是將金催化劑用于加氫脫硫，目前已有Au-Pd、Au-Co體系雙金屬催化劑用于加氫脫硫反應(yīng)的研究，但將Au與傳統(tǒng)活性組分Ni、Mo相結(jié)合的Au-Ni、Au-Mo雙金屬催化

2、劑用于加氫脫硫反應(yīng)的研究尚未見報(bào)道。本文以氯金酸和金屬鹽溶液為前體，采用分步浸漬法制備了系列Au-M/SiO2(M=Ni，Co，Mo)雙金屬催化劑，考察了常壓下這些催化劑對(duì)噻吩加氫脫硫反應(yīng)的活性，并應(yīng)用N2吸附、X-光粉末衍射、程序升溫還原、X-光電子能譜對(duì)催化劑的組成、結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，研究了Au與M之間的協(xié)同作用、催化劑的活性中心等，取得如下結(jié)果：
　　 ⑴Au-Ni/SiO2雙金屬催化劑的噻吩HDS活性受活化方式影響較大，硫

3、化態(tài)的Au-Ni/SiO2雙金屬催化劑具有較好的HDS活性。在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，硫化態(tài)Au-Ni/SiO2雙金屬催化劑的噻吩HDS活性隨著Au負(fù)載量的增加不斷提高；當(dāng)Ni負(fù)載量較低時(shí)，催化活性亦隨著Ni負(fù)載量的增加不斷提高，在Ni負(fù)載量為5[％]時(shí)達(dá)到最高活性，當(dāng)Ni負(fù)載量繼續(xù)增大時(shí)，催化活性略微下降。硫化態(tài)Au-Ni/SiO2的催化活性和其硫化態(tài)催化劑的TPR表征間有較好關(guān)聯(lián)，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)Au與硫陰離子是噻吩HDS反應(yīng)的活性相，體相硫化鎳的出現(xiàn)

4、對(duì)活性提高不利。結(jié)合TPR和XPS表征，在Ni負(fù)載量不超過5[％]時(shí)，Au的存在促進(jìn)了具有活性的硫陰離子的形成；而在Ni負(fù)載量較高時(shí)，Au的存在反而促進(jìn)了體相硫化鎳的形成，這是由于先負(fù)載Ni再負(fù)載Au的負(fù)載方式，造成Ni的流動(dòng)性減弱引起的。在本實(shí)驗(yàn)的金負(fù)載量范圍內(nèi)，硫化態(tài)Au-Ni/SiO2雙金屬催化劑的催化活性明顯高于單金屬Au催化劑，在Ni負(fù)載量較低時(shí)，雙金屬催化劑的HDS活性較單金屬Ni催化劑有較大提高，即Au-Ni雙金屬催化劑在

5、Au、Ni負(fù)載量均較低時(shí)具有較好的協(xié)同作用，其協(xié)同作用主要體現(xiàn)在氫溢出效應(yīng)。
　　 ⑵通過對(duì)Au-Ni/SiO2雙金屬催化劑硫化條件及反應(yīng)條件的考察，發(fā)現(xiàn)最佳硫化條件為：400℃下用CS2硫化2h；最佳反應(yīng)條件為：反應(yīng)溫度400℃，液體空速1.8～3.6 h-1，氫氣流速60ml/min。TPR結(jié)果顯示，只有充分硫化的催化劑才具有較高的加氫脫硫反應(yīng)活性。
　　 ⑶對(duì)不同的金屬M(fèi)，Au的加入促進(jìn)了M的硫化，提高了單金屬M(fèi)/

6、SiO2催化劑的催化活性；Au-Ni、Au-Co、Au-Mo三種不同活性組分的金基雙金屬催化劑，其噻吩加氫脫硫活性次序?yàn)椋篈u-Co/SiO2>Au-Ni/SiO2>Au-Mo/SiO2。表征結(jié)果顯示其加氫脫硫活性與活性組分在載體上的分散度有關(guān)。對(duì)Au-Co/SiO2雙金屬催化劑，活性組分Au和Co在SiO2載體上均具有較高的分散度，所以加氫脫硫活性較高；對(duì)于Au-Mo/SiO2雙金屬催化劑，由于Mo在載體上的分散性能差，所以活性較低。