1、汞由于其易揮發(fā)性，生物累積性，劇毒性及可在全球范圍內傳播的特點，已經受到了人們的廣泛關注。美國，加拿大，中國等已經制定了嚴格的法律法規(guī)來限制燃煤電站汞的排放。在眾多的汞排放控制技術中，最為高效經濟的方法，是利用電廠的現(xiàn)有選擇性催化還原（SCR）裝置，將元素汞氧化為二價汞，并結合后續(xù)除塵和脫硫設備實現(xiàn)污染物的聯(lián)合脫除。雖然礬基SCR催化劑已經在工業(yè)中投入使用，但是這一類催化劑仍然存在一些問題，如比表面積較低，反應溫度區(qū)間較窄等。新型的SC

2、R催化劑的開發(fā)，可以更高效的實現(xiàn)對氮氧化物和零價汞的聯(lián)合脫除，在將來很有可能替代現(xiàn)有催化劑。因此，探索新型SCR催化劑上汞的催化氧化具有重要的學術價值和廣闊的應用前景。
　　本文首先使用改良浸漬法制備了CuO-MnO2-Fe2O3/γ-Al2O3（CMFA）催化劑，并在固定床實驗臺架上，對CMFA催化劑在模擬煙氣條件下對Hg0的催化氧化效果進行了研究。研究結果表明，CMFA催化劑在300℃，模擬煙氣條件下可以達到約80％的脫汞效率

3、。持續(xù)多天的實驗表明，催化劑的性能可以長時間保持穩(wěn)定。有O2存在的條件下，HCl，NO，SO2均對反應具有促進作用。而在無O2條件下，NO仍然具有促進作用，SO2的作用不明顯，而HCl與Hg0在催化劑表面產生了明顯的競爭吸附行為。Hg0在CMFA催化劑上的氧化遵循Eley-Rideal機理，即HCl首先吸附在催化劑表面形成活性Cl，進而與氣態(tài)的Hg0反應生成二價汞。盡管NH3的存在會抑制汞的氧化，但是在SCR裝置的低氨區(qū)，NH3的影響可

4、以被迅速消除，催化劑對Hg0的氧化效率可以得到迅速恢復。
　　Hg0在CMFA催化劑上被氧化后，會以多種形態(tài)存在于催化劑表面。為確定CMFA催化劑上汞的化合物的賦存形態(tài)，本文使用程序升溫熱分解方法，研究了純的汞的化合物的分解曲線，并與在不同煙氣條件下處理過的CMFA催化劑的分解脫附曲線進行了對比。研究確認了反應中HgO，HgCl2，Hg(NO3)2和HgSO4的生成，并根據實驗結果分析了相應的汞化合物生成的反應路徑。結果表明，在模

5、擬煙氣全氣氛條件下，HgCl2是主要的異相催化反應產物，同時可以在催化劑表面檢測到少量HgO和HgSO4的生成。這一結論為研究SCR催化劑上Hg0的催化氧化機理提供了新的實驗思路。
　　動力學的研究可以用來深入的了解反應機理。Hg0在CMFA催化劑上的動力學實驗結果表明，在煙氣流速為2000ml/min，催化劑直徑小于0.1mm的條件下，內外擴散對動力學實驗的影響可以消除。Hg0的氧化速率對Hg0的反應級數為1，對HCl和O2的反

6、應級數均為零。動力學的結果再次證明Hg0在CMFA催化劑上的氧化反應遵循Eley-Rideal機理。動力學的參數可以用來預測不同催化劑用量，不同煙氣條件下汞的氧化效率，這為CMFA催化劑的工業(yè)化設計和應用奠定了基礎。
　　為進一步研究CMFA催化劑在實際燃煤煙氣條件下的活性，本文在某200MW電廠鍋爐尾部煙道，使用CMFA催化劑進行了脫硝和汞催化氧化實驗研究，并與CuO/γ-Al2O3催化劑的性能進行了對比分析。NH3-TPD結果

7、表明，催化劑表面富含的Brφnsted和Lewis酸位，是其具有高活性的原因。H2-TPR結果表明，催化劑具有良好的氧化還原性能。催化劑最佳的反應溫度段在300~400℃，在這一溫度段可以達到超過80％的脫硝活性。催化劑用量減半并未對效率產生明顯影響。最佳的氨氮比在1.0~1.2之間。CuO/γ-Al2O3和CMFA分別可以達到40％和80％Hg0氧化效率?？鼓p實驗和再生實驗表明，催化劑可以承受燃煤煙氣的持續(xù)沖刷，腐蝕，并且具有較長的

8、生命周期。這一結論為進一步開發(fā)工業(yè)催化劑奠定了基礎。
　　鑒于低溫SCR技術是目前的研究熱點，論文使用溶膠凝膠法合成MnOx-CeO2/γ-Al2O3（MnCe）低溫SCR催化劑，并在固定床實驗臺架上研究了催化劑對Hg0的催化氧化效率及溫度、氣氛、催化劑成分對效率的影響。結果表明，制備的MnCe催化劑在250℃可以達到超過80％的Hg0氧化效率。Ce的加入可以有效提高催化劑的SO2抗性，1200ppm濃度的SO2只使得催化劑的Hg