制備條件對Mo-LDHs催化降解陽離子蘭的影響及機(jī)理.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,染料已被廣泛應(yīng)用于各個領(lǐng)域,其產(chǎn)生的廢水因成分復(fù)雜、濃度高、難生物降解等特性而受到人們的關(guān)注。濕式催化氧化法因其能有效地降解高濃度有機(jī)染料廢水而成為研究的熱點。為了克服濕式催化氧化法中反應(yīng)條件苛刻的問題,本文制備能在常溫常壓下濕式催化氧化降解染料廢水的Mo/LDHs催化劑,并考察載體水滑石(LDHs)制備方法和浸漬過程中 pH對Mo/LDHs催化劑的結(jié)構(gòu)和降解陽離子蘭 X-BL染料廢水的影響;運用響應(yīng)曲面法優(yōu)化濕式催化氧

2、化過程的影響因素,初步探討濕式催化氧化反應(yīng)的機(jī)理。本文取得以下研究成果:
  (1)選用沉淀法、水熱合成法、溶膠凝膠法和尿素法四種方法制備出不同的 LDHs載體,然后采用浸漬法負(fù)載活性組分 Mo,制備出一系列 Mo/LDHs催化劑,采用BET、XRD、Zeta電位、XPS、TG-DSC和 TEM等表征手段研究載體 LDHs制備方法對催化劑結(jié)構(gòu)的影響,用濕式催化氧化降解陽離子蘭 X-BL染料廢水來考察載體 LDHs制備方法對催化劑活

3、性的影響。結(jié)果表明,載體LDHs制備方法為沉淀法和水熱合成法時,催化劑對陽離子蘭 X-BL的脫色率分別可達(dá)84.23%和84.83%,TOC去除率分別為73.85%和70.98%;此時,這兩種催化劑的比表面積分別為2.806 m2/g和3.908 m2/g;Mo主要以 Na2MoO4、Na2Mo2O7和 MoO3晶體形態(tài)存在;Zeta電位較低并且 Mo高度分散。
  (2)采用沉淀法制備出 LDHs載體,調(diào)節(jié)浸漬過程中的 pH值,

4、分別達(dá)到4、5、6、7、8、9,制備出一系列 Mo/LDHs催化劑。運用 Medusa軟件、UV-vis、XRD、FT-IR、BET和 XPS等表征手段研究浸漬過程中 pH對催化劑結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明,當(dāng)浸漬過程中 pH為7時,陽離子蘭 X-BL的脫色率和 TOC去除率分別可達(dá)94.6%和86.7%,具有較高的催化活性。通過分析表明浸漬過程中 pH影響溶液中 Mo元素的存在形態(tài),當(dāng)浸漬液 pH<4時,Mo元素主要以H2MoO4沉淀形式存

5、在;浸漬液 pH在4-8之間時,Mo元素以鉬酸鹽混合物的形態(tài)存在;浸漬液 pH>9時,Na2MoO4為 Mo元素的主要存在形態(tài)。浸漬過程中 pH=7時,制備出的催化劑中僅含有正六價四面體 Mo,其晶體組成主要為Na2MoO4、Na2Mo4O13和Na2Mo2O7三種鉬酸鹽的混合物。
 ?。?)以陽離子蘭 X-BL為處理對象,初步探討 Mo/LDHs催化劑的濕式催化氧化機(jī)理。采用響應(yīng)曲面法對濕式催化氧化實驗條件進(jìn)行優(yōu)化,運用篩選試驗

6、設(shè)計對反應(yīng)過程中溫度、pH、曝氣量、染料初始濃度、催化劑投加量5個因素進(jìn)行篩選。結(jié)果表明,反應(yīng) pH、染料初始濃度和催化劑投加量三個因素對陽離子蘭 X-BL的降解具有重要影響。在此基礎(chǔ)上運用中心組合設(shè)計對這三個影響因素進(jìn)行優(yōu)化,在實驗范圍內(nèi)最佳的操作條件為:反應(yīng) pH為5,染料濃度為100 mg/L,催化劑投加量為1 g/L。此時陽離子蘭X-BL的脫色率可達(dá)99.56%。同時對常溫常壓下 Mo/LDHs濕式催化氧化降解陽離子蘭染料的動力

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