1、隨著世界人口的增長、人類經濟活動和生產的迅速發(fā)展，煤、石油和天然氣等能源需求不斷增加，與此同時，也給大氣環(huán)境帶來了嚴重的污染問題。NOx除可造成一次污染外，還會造成二次污染，它在一定條件下會與大氣中的其他物質發(fā)生反應，生成硝酸根離子(NO3-)、臭氧(O3)和細顆粒物等多種二次污染物，從而導致光化學污染、大氣酸沉降、近地面臭氧和水體富營養(yǎng)化等二次污染問題，而此類二次污染的危害甚至超過NOx本身造成的危害，對人類身體健康和生態(tài)環(huán)境產生極大

2、的危害，NOx已成為當前大氣污染防治的主要對象。我國NOx的工業(yè)源排放情況十分嚴重，這些排放源常集中分布在城市或者工業(yè)密集區(qū)域，其排放口低，NOx濃度很高，其危害性和潛在危害性大，因此，治理工業(yè)高濃NOx廢氣刻不容緩。 目前用于治理NOx廢氣的技術很多，主要有選擇性催化還原法(SCR)、選擇性非催化還原法(SNCR)、光催化氧化法、再燃脫硝技術、生化處理法等。這些技術各有優(yōu)勢，但也存在明顯的不足，高效、經濟的NOx治理技術的開

3、發(fā)已成為該領域的研究熱點。近年來，一種利用活性炭物質作還原劑還原高濃NOx廢氣的新技術，引起了各國研究者的極大興趣。活性炭在適宜的反應條件下也擁有良好的脫硝性能，與氣態(tài)的還原組分(如氨氣、甲烷等)相比，其具有來源豐富、成本低廉、不會產生如氨氣泄漏造成的二次污染等優(yōu)點，在脫硝領域有良好的應用前景。 制備炭材料的前驅體中常含有金屬礦物質，它們對活性炭的滲氮有潛在影響，金屬氧化物可能會和炭表面含氮化合物C(N)對C-NO反應產生協(xié)同

4、作用。本論文通過氨氣熱處理法對活性炭和負載金屬活性炭進行了滲氮改性處理，借助元素分析、X射線光電子能譜分析和熱重分析等檢測手段對滲氮金屬／活性炭的表面化學性質進行了詳細分析，研究了滲氮處理對活性炭表面物化性質的影響規(guī)律。同時在固定床反應器中，通過程序升溫實驗(TPR)和等溫反應實驗(ISOR)，考察了改性活性炭的反應活性和選擇性，并關聯(lián)表征分析，探討了滲氮對活性炭還原NO反應的影響機理。結論如下： 1、滲氮處理可以明顯影響活性

5、炭表面化學性質。滲氮處理后，活性炭體相和表面的氧含量降低，氮含量顯著增加，滲入的氮原子大多位于石墨層結構的邊緣，主要以N-5和N-6形態(tài)存在，滲氮的活性中心是炭表面C-OH基團。Fe2O3的存在對活性炭滲氮有促進作用，滲入的氮原子更多以N-6(N-X)形態(tài)存在，鐵/活性炭的滲氮活性中心是C=O基團。 2、在有氧條件下，滲氮處理后，活性炭起始反應溫度比滲氮前降低了約200℃，同時活性炭的低溫反應活性和選擇性有所提高，表面含氮官能

6、團可能作為催化活性中心促進了C-NO反應的進行。 3、通過氨氣熱處理法對負載Ag、Fe、Mn、Co、Ni、Cu等不同金屬的活性炭進行滲氮處理，對比C-NO反應活性的變化，發(fā)現(xiàn)滲氮對Fe/活性炭還原NO反應的催化活性最好，而且Fe/活性炭自身對還原NO反應的催化活性也很好，因此，選取Fe/活性炭來進行滲氮處理，研究金屬鐵氧化物對活性炭滲氮效果的影響，并探討Fe2O3和表面含氮官能團對C-NO反應的協(xié)同促進作用。 4、滲