超聲波-零價鐵體系降解五氯酚的作用機理及動力學(xué)研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、本論文在課題組前期研究基礎(chǔ)上,以五氯酚為目標(biāo)污染物,對超聲波/零價鐵(US/Fe0)體系降解五氯酚動力學(xué)與作用機理開展了進一步研究,采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀分析鑒定反應(yīng)中間產(chǎn)物,據(jù)此探討五氯酚降解途徑,取得如下研究成果,為深入研究其它氯酚的降解動力學(xué)和降解機理奠定基礎(chǔ)。
   (1) 在US/Fe0體系中,五氯酚的降解符合擬一級反應(yīng)動力學(xué);US/Fe0體系對五氯酚的擬一級速率常數(shù)分別是單獨US、單獨Fe0體系的4倍和15倍,并大

2、于兩者之和。當(dāng)五氯酚的初始濃度為0.5-20mg?L-1,溶液初始pH值2-8,鐵粉投加量為0.5-6mg?L-1時,降解速率常數(shù)隨著初始濃度和pH值的增加而減小、鐵粉投加量的增加而增大;
   (2) US/Fe0體系對五氯酚的作用機理主要有羥基自由基的氧化作用和零價鐵的還原作用,其中羥基自由基的氧化作用占主導(dǎo);
   (3) US/Fe0體系中OH?的產(chǎn)生主要通過四種途徑,其一:聲空化導(dǎo)致水分子熱解;其二:Fento

3、n反應(yīng);其三:超聲波與類Fenton反應(yīng)的復(fù)合效應(yīng);其四:鐵粉顆粒效應(yīng)。并當(dāng)pH值為2和3,鐵粉投加量為2.0g?L-1時,OH?生成量相對較高;
   (4) 在US/Fe0體系中,超聲空化對零價鐵具有沖刷、碎裂、清洗、氣蝕和熔合等多種效應(yīng),活化和增強鐵粉的表面性能;同時鐵粉可以促進羥基自由基的生成,強化超聲波作用;
   (5) 在US/Fe0體系中降解五氯酚,檢測到Fe2+和Fe3+,且前者濃度明顯大于后者,F(xiàn)e2

4、+主要起催化分解超聲空化過程中生成的H2O2以增加OH?生成量的作用;紅外光譜分析證明了體系中存在鐵聚合物:δ.FeOOH、γ.FeOOH、α.Fe2O3以及和以羥橋連接的聚合物(Fe-OH-Fe);
   (6) 通過氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用分析檢測到中間產(chǎn)物:2,3,4,6-四氯苯酚、四氯對苯二酚、八氯二苯并-p-二噁英;并結(jié)合相關(guān)研究,提出超聲波/零價鐵體系中五氯酚降解主要有羥基自由基的氧化脫氯,五氯酚氧自由基的自身耦合,以及零

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