1、重金屬污染物來(lái)源廣泛，一般不能被生物降解，殘毒時(shí)間長(zhǎng)，參與食物鏈循環(huán)并最終在生物體內(nèi)積累，破壞生物體正常生理代謝活動(dòng)，對(duì)生態(tài)環(huán)境、食品安全、人類健康構(gòu)成嚴(yán)重威脅。含重金屬固體廢物的處置技術(shù)中，重金屬的穩(wěn)定/固定化方法，由于具有經(jīng)濟(jì)有效、處理時(shí)間短、適用范圍廣、易操作和可現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用等優(yōu)點(diǎn)，已大量應(yīng)用于含重金屬的底泥、污泥、沉積物、工業(yè)廢渣、飛灰的穩(wěn)定/固定與重金屬污染土壤修復(fù)等，但對(duì)于高效、經(jīng)濟(jì)的添加劑仍在不斷探索中。活性炭是對(duì)重金屬較為有

2、效的吸附劑，目前關(guān)于活性炭吸附的研究工作多針對(duì)液相和氣相體系，將活性炭用于穩(wěn)定固態(tài)基質(zhì)中重金屬，尤其針對(duì)通過(guò)多相界面相互作用分析重金屬的穩(wěn)定機(jī)理研究極為鮮見(jiàn)。
　　本論文基于活性炭表面化學(xué)與重金屬離子之間的多相界面相互作用研究，以含鉻工業(yè)廢渣及鉛污染土壤兩種重金屬污染固態(tài)物系為對(duì)象，探討活性炭對(duì)重金屬的穩(wěn)定作用機(jī)理。
　　采用硝酸氧化、氨氣高溫處理、賦硫等表面功能化方法制備含O、N、S官能團(tuán)活性炭（分別表示為OAC、NAC、

3、SAC），利用N2吸附、Boehm滴定、元素分析、FTIR、XPS等表征測(cè)試對(duì)活性炭比表面積、孔容孔徑和表面化學(xué)等性質(zhì)進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，活性炭表面功能化獲得羧基、內(nèi)酯基和酚羥基等含氧官能團(tuán)，胺基、類吡啶等含氮官能團(tuán)，硫醚、噻吩、亞硫酰基、磺酸基和亞硫酸鹽等含硫官能團(tuán)，為研究活性炭表面化學(xué)性質(zhì)對(duì)活性炭吸附性能的影響提供了基礎(chǔ)。
　　通過(guò)靜態(tài)溶浸、動(dòng)態(tài)淋濾和浸出毒性實(shí)驗(yàn)，研究工業(yè)鉻渣中的鉻和鉛污染土壤中鉛的浸出規(guī)律，在模擬淹水浸泡

4、和自然降雨條件下探討活性炭對(duì)穩(wěn)定鉻渣和鉛污染土壤的有效性。結(jié)果表明，浸提劑種類和浸提劑pH值對(duì)浸出過(guò)程影響較大，這與重金屬在液相中的水合離子價(jià)態(tài)和固相中存在形態(tài)等多相界面行為相關(guān)。以一階指數(shù)衰減函數(shù)模擬鉻渣在動(dòng)態(tài)淋濾過(guò)程中鉻的浸出濃度隨時(shí)間變化的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)鉻渣在動(dòng)態(tài)淋濾過(guò)程中鉻浸出值較靜態(tài)溶浸和浸出毒性測(cè)試條件下的浸出值為高，因此對(duì)于固相重金屬浸出毒性的評(píng)估需綜合不同測(cè)試條件考慮。鉻渣和土壤中添加活性炭能降低鉻和鉛的浸出濃度，尤以O(shè)AC

5、穩(wěn)定效果較好，Cr浸出濃度最高可降低80％。
　　為進(jìn)一步研究重金屬的生物有效性，以空白背景土壤為對(duì)照，在含有 Cr和Pb的土壤中分別添加OAC和氨改性生物炭，以辣椒為指示植物進(jìn)行盆栽實(shí)驗(yàn)，分析根莖葉果等各器官生物量及其中的重金屬含量，發(fā)現(xiàn) OAC體現(xiàn)出更強(qiáng)的降低土壤中Cr、Pb的遷移的能力，表明OAC的含氧官能團(tuán)對(duì)重金屬具有更強(qiáng)結(jié)合力。利用XPS技術(shù)對(duì)辣椒根部Pb與Cr的形態(tài)進(jìn)行分析，采用BCR浸提法測(cè)定土壤中Pb、Cr的賦存形

6、態(tài)，探索了土壤、植物根際和活性炭多相界面的相互作用。
　　采用改進(jìn)Tessier連續(xù)浸提法分析吸附于商品活性炭（AC）、OAC、NAC和SAC等活性炭上的Cr(III)、Cr(VI)和Pb(II)等多種重金屬離子形態(tài)，結(jié)果表明重金屬主要以最不易遷移的殘?jiān)鼞B(tài)存在于活性炭上，殘?jiān)鼞B(tài)含量達(dá)70%以上。而OAC、NAC和SAC的可提取態(tài)重金屬含量均較AC有所降低，表明功能化活性炭表面官能團(tuán)與重金屬離子之間的化學(xué)作用可以增強(qiáng)其吸附穩(wěn)定性。<

7、br>　　研究了Cr(III)、Cr(VI)和Pb(II)三種重金屬離子在AC、OAC、NAC和SAC四種活性炭試樣上的吸附平衡，并對(duì)吸附過(guò)程進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)分析，應(yīng)用Langmuir、Freundlich、Dubinin–Radushkevich和Temkin等溫模型以及擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程描述吸附行為。通過(guò)研究多相體系界面之間吸附與脫附、溶解與沉淀、遷移與穩(wěn)定、氧化與還原等相互作用過(guò)程，結(jié)合XPS分析技術(shù)對(duì)重金屬離子吸附前、后活性炭