1、烷烴臨氫異構(gòu)化是目前生產(chǎn)高辛烷值汽油最有效的手段之一，復(fù)合分子篩因具有合適的孔結(jié)構(gòu)、酸性分布以及良好的水熱穩(wěn)定性，成為近年來臨氫異構(gòu)化催化劑載體研究的熱點(diǎn)，此外使用非貴金屬代替貴金屬對(duì)復(fù)合分子篩進(jìn)行改性，能夠在提高催化劑性能的同時(shí)大大降低成本。因此本文在制備出MCM-41/A、MCM-41/B和MCM-41/C三種復(fù)合分子篩的基礎(chǔ)上分別負(fù)載非貴金屬對(duì)其改性，研究了復(fù)合分子篩催化劑的正己烷臨氫異構(gòu)化反應(yīng)性能，并對(duì)其臨氫異構(gòu)化反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了

2、初步探索。
　　分別以堿處理A、B和C的漿液為部分硅鋁源，在水熱體系中采用外加硅鋁源法分別制備了MCM-41/A、MCM-41/B和MCM-41/C三種復(fù)合分子篩，并采用XRD、BET、FT-IR、Py-IR、TEM等手段分別對(duì)復(fù)合分子篩樣品進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，合成的復(fù)合分子篩均具有良好的微孔和介孔雙重孔結(jié)構(gòu)，其比表面積、孔容和平均孔徑均明顯高于普通沸石分子篩。由Py-IR表征可知，三種復(fù)合分子篩均具有L酸和B酸中心，且金屬離子

3、的引入使得復(fù)合分子篩的酸性再分布，更有利于提高臨氫異構(gòu)化反應(yīng)性能。此外，合成的復(fù)合分子篩均具有良好的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性。
　　對(duì)比研究了非貴金屬改性后的上述三種復(fù)合分子篩催化劑的正己烷臨氫異構(gòu)化反應(yīng)性能，M-MCM-41/A催化劑因具有較大的孔結(jié)構(gòu)尺寸及較多的中強(qiáng)酸中心而表現(xiàn)出較高的催化活性和選擇性，且反應(yīng)72 h內(nèi)正己烷轉(zhuǎn)化率和異構(gòu)化選擇性分別保持在40％和60%左右，表明其反應(yīng)穩(wěn)定性良好。同時(shí)還考察了還原溫度、反應(yīng)溫度、體積

4、空速和金屬負(fù)載量等因素對(duì)正己烷臨氫異構(gòu)化反應(yīng)性能的影響。結(jié)果表明，當(dāng)還原溫度為450℃、反應(yīng)溫度為260℃、體積空速為3 h-1、催化劑的金屬負(fù)載量為3 wt%時(shí)，M-MCM-41/A催化劑的正己烷臨氫異構(gòu)化反應(yīng)性能較好，正己烷轉(zhuǎn)化率為48.58%，i-C6異構(gòu)烷烴選擇性高達(dá)64.45%，液體收率為91.10%。此外還比較了復(fù)合分子篩催化劑在臨氫和非臨氫條件下的正己烷異構(gòu)化反應(yīng)性能，與非臨氫條件相比，臨氫條件下氫氣的存在對(duì)正己烷轉(zhuǎn)化率無