1、直接乙醇燃料電池（Direct ethanol fuel cell，DEFC）利用液體乙醇為燃料，可以直接將儲存在乙醇中的化學能轉(zhuǎn)化為電能，是一種具有廣闊應用前景的供能系統(tǒng)，對于解決當今世界面臨的能源危機和環(huán)境污染這兩大難題具有十分重要的意義。目前，DEFC因為乙醇燃料的理論能量密度高，毒性小，成本低廉，可以通過生物質(zhì)發(fā)酵的方法大規(guī)模生產(chǎn)等諸多優(yōu)點而受到了國內(nèi)外科研工作者的廣泛關注。迄今為止，貴金屬Pt是最常用的DEFC陽極催化劑，但是

2、，由于Pt儲量少、價格昂貴并且容易受到中間產(chǎn)物的毒化，從而嚴重阻礙了 DEFC的商業(yè)化進程。因此，制備高效、低成本的Pt基合金陽極催化劑成為DEFC研究領域的重大課題。本文概述了DEFC的研究背景，介紹了DEFC的工作原理和陽極反應機理，總結了 DEFC陽極催化劑的研究進展，分析了催化劑載體材料對催化劑催化性能的影響。在此基礎上，以制備高效、低成本的Pt基合金陽極催化劑為目標，探索通過調(diào)控催化劑的元素組成以及催化劑的載體材料來提高其對乙

3、醇氧化反應的催化性能，并且進一步分析其內(nèi)在機理，為DEFC陽極催化劑催化性能的提升提供有益的借鑒。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴運用改性的多元醇一步還原法，在石墨烯上直接生長Pt1Ru0.5Sn0.5三元合金納米顆粒（Pt1Ru0.5Sn0.5-RGO），Pt1Ru1二元合金納米顆粒（Pt1Ru1-RGO）以及 Pt1Sn1二元合金納米顆粒（Pt1Sn1-RGO），并把它們作為直接乙醇燃料電池中乙醇氧化的催化劑材料。為了便于比較，三

4、者均在相同的實驗條件下和商業(yè)化Pt-C催化劑進行了比較。實驗中，Pt1Ru0.5Sn0.5-RGO顯示了高達51.7m2·g-1Pt的電化學活性面積（ECSA），是商業(yè)化Pt-C的1.49倍。在乙醇氧化的催化反應中，Pt1Ru0.5Sn0.5-RGO催化劑的質(zhì)量電流密度（1287 mA·mg-1 Pt）和面積電流密度（24.89 A·m-2 Pt）分別是商業(yè)化Pt-C催化劑的2.07倍和1.38倍。此外，與商業(yè)化Pt-C，Pt1Ru1-

5、RGO和Pt1Sn1-RGO催化劑相比，Pt1Ru0.5Sn0.5-RGO催化劑表現(xiàn)出最負的初始反應電位（0.633 V）和最好的催化穩(wěn)定性。結果表明，石墨烯負載Pt1Ru0.5Sn0.5三元合金納米顆粒的催化劑 Pt1Ru0.5Sn0.5-RGO，因為石墨烯的優(yōu)異特性以及Pt、Ru、Sn三種元素之間的協(xié)同作用，表現(xiàn)出對乙醇氧化具有最好的催化活性和最佳的催化穩(wěn)定性，具有一定的應用潛力。⑵運用NaBH4一步還原法，分別制備由石墨烯片層相互

6、交織堆疊形成的多孔三維石墨烯作為載體負載Pt3Ru0.5Cu0.5三元合金納米顆粒（Pt3Ru0.5Cu0.5-3D RGO），零維 Vulcan XC-72碳粉作為載體負載 Pt3Ru0.5Cu0.5三元合金納米顆粒（Pt3Ru0.5Cu0.5-C）以及一維碳納米管作為載體負載Pt3Ru0.5Cu0.5三元合金納米顆粒（Pt3Ru0.5Cu0.5-CNT）。將這些不同碳載體負載的三元合金納米顆粒用作乙醇氧化反應的催化劑，同時與商業(yè)化P

7、t-C催化劑進行了比較。研究結果表明，三維石墨烯作為載體的Pt3Ru0.5Cu0.5-3D RGO催化劑具有最大的電化學活性面積（ECSA）（54.8 m2·g-1 Pt），對乙醇氧化反應具有最高的質(zhì)量電流密度（1378 mA·mg-1 Pt）和最高的面積電流密度（25.14 A·m-2 Pt），最好的催化活性以及最佳的催化穩(wěn)定性?？梢?，由石墨烯片層相互交織堆疊形成的多孔三維石墨烯載體材料促進了Pt3Ru0.5Cu0.5三元合金納米小顆