1、隨著當(dāng)今社會(huì)對(duì)信息技術(shù)的發(fā)展需求，亟待人們發(fā)展更小、功能更加強(qiáng)大、能耗更低的功能器件。單晶硅是計(jì)算機(jī)制造過(guò)程當(dāng)中常用的半導(dǎo)體材料，而硅表面往往會(huì)形成一層絕緣的氧化物薄膜即二氧化硅，當(dāng)硅片中的氧化層(SiO2)厚度縮減為幾個(gè)原子層(約0.7 nm)時(shí)，其絕緣性能將消失。當(dāng)硅基半導(dǎo)體徹底失效后如何進(jìn)一步縮小體系、降低系統(tǒng)能耗、找到新的信息技術(shù)的發(fā)展方向成了一個(gè)急需解決的課題?？s小體系最有利的方法莫過(guò)于從自上而下的設(shè)計(jì)模式改用自下而上模式，即

2、基于具有穩(wěn)定結(jié)構(gòu)、豐富電子結(jié)構(gòu)和磁性的分子來(lái)構(gòu)建功能型電子器件。近年來(lái)，分子電子學(xué)獲得巨大發(fā)展，基于各種不同分子，設(shè)計(jì)出分子導(dǎo)線、整流器、開(kāi)關(guān)和場(chǎng)效應(yīng)晶體管等電子器件?；陔娮幼孕@個(gè)自由度，通過(guò)直接操控分子電子自旋特性來(lái)實(shí)現(xiàn)信息輸運(yùn)、信息存儲(chǔ)、甚至構(gòu)成邏輯門，使得體系不僅反應(yīng)快、體積小，而且能耗低，使得分子自旋電子學(xué)獲得更多關(guān)注。本碩士學(xué)位論文中，我們采用第一性原理計(jì)算和非平衡格林函數(shù)(non-equilibrium Green's

3、Function，簡(jiǎn)稱NEGF)方法，重點(diǎn)研究了Pb@Mn12@Pb20團(tuán)簇自旋極化輸運(yùn)和Fe(H2Bpz2)2(bipy-NH2)鐵基單分子磁體的自旋翻轉(zhuǎn)特性。論文包括如下四章。
　　第一章，簡(jiǎn)要介紹DFT公式推導(dǎo)，介紹和分析交換關(guān)聯(lián)泛函的適用范圍。同時(shí)，簡(jiǎn)述本文用到的計(jì)算軟件包Atomistix ToolKit和Gaussian的基本原理與功能。
　　第二章，簡(jiǎn)要介紹分子電子學(xué)概況、實(shí)驗(yàn)上現(xiàn)有的實(shí)現(xiàn)手段、及Atomist

4、ixToolKit使用的較成熟的理論計(jì)算方法(DFT+NEGF)，同時(shí)給出該理論的公式推導(dǎo)流程以及一些重要物理公式。
　　第三章，主要研究了三層嵌套結(jié)構(gòu)二十面體團(tuán)簇Pb@Mn12@Pb20的磁性和自旋極化輸運(yùn)特性。在對(duì)三層嵌套結(jié)構(gòu)團(tuán)簇的研究中，已有的研究大多側(cè)重此類籠狀團(tuán)簇結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、電子結(jié)構(gòu)和磁性，而未發(fā)現(xiàn)有對(duì)其電子輸運(yùn)性質(zhì)的研究報(bào)道。事實(shí)上，一些籠狀團(tuán)簇（如C28和內(nèi)嵌金屬富勒烯分子）可以用來(lái)構(gòu)建自旋分子電子學(xué)器件，本章我們嘗

5、試基于這類三層嵌套結(jié)構(gòu)團(tuán)簇來(lái)設(shè)計(jì)模型分子器件。理論計(jì)算結(jié)果表明，Pb@Mn12@Pb20團(tuán)簇具有很大磁矩，高達(dá)28μB，主要由團(tuán)簇中Mn原子貢獻(xiàn)。當(dāng)團(tuán)簇穩(wěn)定吸附在Au(100)或Cu(100)電極之間時(shí)，分子-電極的相互作用導(dǎo)致體系磁性增強(qiáng)，體系表現(xiàn)出明顯的自旋極化輸運(yùn)特性。有趣的是，改變電極材料和界面耦合構(gòu)型，體系的自旋過(guò)濾效應(yīng)表現(xiàn)出魯棒性，這一性質(zhì)將有利于用Pb@Mn12@Pb20團(tuán)簇構(gòu)建分子器件。
　　第四章，F(xiàn)e(H2Bp

6、z2)2(bipy-NH2)鐵基單分子磁體的電子結(jié)構(gòu)、自旋輸運(yùn)特性及開(kāi)閉環(huán)途徑的理論研究。理論研究表明該磁體在兩個(gè)納米Au電極之間會(huì)表現(xiàn)出顯著的自旋過(guò)濾效果，在小偏壓條件下，分子結(jié)的電導(dǎo)主要由自旋向下的電子決定。在光輻射下磁體中配體開(kāi)閉環(huán)轉(zhuǎn)化可引起分子在不同磁阻態(tài)HS和LS之間的自旋翻轉(zhuǎn)，體系的反應(yīng)勢(shì)能曲線出現(xiàn)了交叉，能量更穩(wěn)定的單態(tài)（低自旋態(tài)）在光激發(fā)下弛豫到中間過(guò)渡態(tài)（高自旋態(tài)），高低自旋態(tài)之間的反應(yīng)能壘與實(shí)驗(yàn)采用的紫外/可見(jiàn)光照射