1、石墨烯是碳原子基于sp2雜化組成的六角蜂巢狀結(jié)構(gòu)，僅一個(gè)原子層厚的二維晶體。它是碳家族中繼富勒烯和碳納米管之后，又一被發(fā)現(xiàn)的碳新型同素異形體材料，填補(bǔ)了碳家族中二維碳晶體結(jié)構(gòu)的空缺。自2004年，石墨烯酋次在實(shí)驗(yàn)上獲得后，便激發(fā)了科學(xué)界強(qiáng)烈的研究興趣。石墨烯的錐形價(jià)帶與異帶產(chǎn)生的載流子在狄拉克點(diǎn)附近具有線(xiàn)性能量色散關(guān)系。石墨烯中的電子如同無(wú)質(zhì)量的狄拉克粒子，使石墨烯表現(xiàn)出奇特的物理性質(zhì)，如石墨烯的電導(dǎo)即使在截流子濃度為零時(shí)也不會(huì)降為零，

2、而是具有一個(gè)最小電導(dǎo)值（e2/h量級(jí)）；石墨烯整數(shù)量子霍爾效應(yīng)（QHE）的填充因子出現(xiàn)在半整數(shù)位置，而且在室溫下也可以觀察到石墨烯的整數(shù)量予霍爾效應(yīng)；此外，科學(xué)家還發(fā)現(xiàn)了石墨烯的分?jǐn)?shù)量子霍爾效應(yīng)(FQHE)。石墨烯也具有廣泛的應(yīng)用前景，如高速晶體管、透明電極、探測(cè)器及靈敏傳感器等。2010年，AndreGeim和Konstantin Novoselov也因在石墨烯方面的原創(chuàng)性貢獻(xiàn)而榮獲諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。
　　 最早的石墨烯是由機(jī)械

3、剝離獲得，但由此得到的石墨烯面積小，產(chǎn)量低，而且不可重復(fù)。近年來(lái)人們發(fā)展了多種制備大面積石墨烯的方法，其中利用氣態(tài)碳源（如甲烷）在銅襯底上生長(zhǎng)大尺寸石墨烯的化學(xué)氣相沉積法尤為得到人們的關(guān)注。由于碳在銅中有很低的固溶比，用這種方法在銅襯底上可以制備大面積均勻單層石墨烯。然而，在化學(xué)氣相沉積制備石墨烯過(guò)程中的許多機(jī)制并沒(méi)有完全搞清楚，需要通過(guò)仔細(xì)研究以達(dá)到很好控制石墨烯生長(zhǎng)質(zhì)量的目的。其中一個(gè)被忽略的重要因素便是氣楣動(dòng)力學(xué)在石墨烯生長(zhǎng)過(guò)程中

4、的作用。而且目前化學(xué)氣相沉積制備石墨烯都基于氣態(tài)源，通常在1000℃左右的高溫條件下進(jìn)行，這樣一方面限制了其它潛在碳源的應(yīng)用，另一方面高溫作業(yè)也存在諸多不便。本文側(cè)重研究高質(zhì)量石墨烯的可控制備，分為三大主要方麗：(1)從研究氣相動(dòng)力學(xué)在石墨烯生長(zhǎng)過(guò)程中的作用，到很好的調(diào)節(jié)和控制CVD管內(nèi)的活性碳的氣相動(dòng)力學(xué)而在某種程度上控制CVD制備石墨烯的厚度；(2)用固態(tài)源/液態(tài)源在低溫下制備高質(zhì)量石墨烯；(3)制備不同形狀金納米結(jié)構(gòu)陣列周期性襯底

5、并進(jìn)一步研究各種金納米結(jié)構(gòu)陣列對(duì)稱(chēng)性依賴(lài)的光學(xué)性質(zhì)。具體內(nèi)容分為以下六章：
　　 第一章為結(jié)論，首先介紹了石墨烯的基本性質(zhì)、電子結(jié)構(gòu)、目前石墨烯的制備方法、相關(guān)的表征及應(yīng)用前景。接著介紹了化學(xué)氣相沉積制各石墨烯的研究背景及研究現(xiàn)狀，最后引出本論文的研究?jī)?nèi)容和意義。
　　 第二章通過(guò)精心設(shè)計(jì)與控制CVD生長(zhǎng)石墨烯的條件，我們證實(shí)在CVD管內(nèi)氣相活性碳是一種非平衡態(tài)，即：由甲烷裂解的碳活性物質(zhì)的密度會(huì)沿著管予下游方向逐漸線(xiàn)性

6、增加，導(dǎo)致不同位置單獨(dú)生長(zhǎng)石墨烯的厚度沿著管子下游方向逐漸增加。相比之下，如果在管內(nèi)生長(zhǎng)溫區(qū)部分均勻放置Cu箔襯底，由于Cu襯底對(duì)活性碳的沉積、吸附作用而導(dǎo)致管內(nèi)氣相中活性碳的密度明顯減少，使整個(gè)管子內(nèi)活性碳的密度處于一種低密度且相對(duì)均勻狀態(tài)，則在每個(gè)位置制備的石墨烯均為很好的單層膜。我們的結(jié)果表明，氣相反應(yīng)與氣相動(dòng)力學(xué)在CVD生長(zhǎng)石墨烯的過(guò)程中起到很重要的作用。
　　 第三章我們進(jìn)一步拓展了CVD方法，采用經(jīng)濟(jì)而容易獲取的工業(yè)

7、原料，如塑料（PMMA和聚苯乙烯），作為碳源，在800℃以上可以得到高質(zhì)量的單層石墨烯，當(dāng)生長(zhǎng)溫度低至400℃時(shí)，我們?nèi)钥梢缘玫酱竺娣e連續(xù)的單層膜，只是此時(shí)膜的質(zhì)量稍有所降低。作為對(duì)比，我們用氣態(tài)甲烷在不同溫度下生長(zhǎng)石墨烯。拉曼與電子顯微鏡結(jié)果表明，當(dāng)生長(zhǎng)溫度在1000℃時(shí)用甲烷可以得到高質(zhì)量的石墨烯。然而，當(dāng)生長(zhǎng)溫度低至800℃時(shí)，得到的石墨烯質(zhì)量比用固態(tài)源在800℃時(shí)得到的差很多。當(dāng)溫度降至600℃時(shí)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)沒(méi)有任何石墨烯信號(hào)。可

8、能是600℃時(shí)，甲烷無(wú)法分解形成石墨烯。因此，用固態(tài)源在低溫下CVD生長(zhǎng)石墨烯，比用氣相源更具有優(yōu)勢(shì)。這種優(yōu)勢(shì)使其成為工業(yè)應(yīng)用更簡(jiǎn)單、更方便的選擇。
　　 第四章以液態(tài)苯作為有效碳源，在500℃生長(zhǎng)時(shí)，可以得到高質(zhì)量大塊的石墨烯疇。令人吃驚的是即使生長(zhǎng)溫度低至300℃，仍然可以得到高質(zhì)量的石墨烯疇，只是疇的尺寸與密度相對(duì)予500℃制備的石墨烯疇小了些。用苯在低溫下制備的石墨烯疇主要表現(xiàn)出兩種區(qū)域性形狀：六邊形與細(xì)長(zhǎng)條形，具體的機(jī)

9、制目前還不是很清楚，初步判斷可能是由Cu箔襯底的晶向?qū)е?。我們基于第一性原理?jì)算定性的解釋了在低溫下成功的用苯生長(zhǎng)石墨烯的原因。我們的工作為經(jīng)濟(jì)、方便的制備石墨烯提供了一條簡(jiǎn)易路線(xiàn)。
　　 第五章：理論研究表明，當(dāng)對(duì)石墨烯或與石墨烯接觸的周期性襯底應(yīng)用一個(gè)周期性勢(shì)場(chǎng)時(shí)，石墨烯超晶格上傳播的載流子會(huì)表現(xiàn)出高度的各向異性，極端情況下在一個(gè)方向上載流子的速度會(huì)變?yōu)榱?，而在另一個(gè)方向則保持不變。為了很好的調(diào)節(jié)大塊石墨烯輸運(yùn)性質(zhì)的各向異性

10、，本章中我們采用納米微球模板法制備不同的周期性襯底并進(jìn)一步展現(xiàn)納米結(jié)構(gòu)陣列對(duì)稱(chēng)性依賴(lài)的光學(xué)性質(zhì)。對(duì)于同軸堆疊相同尺寸的環(huán)陣列與帽陣列而形成的環(huán)．帽陣列的等離子體共振性質(zhì)與環(huán)陣列的相似，可能是因?yàn)樗鼈兙哂邢嗤钠矫鎸?duì)稱(chēng)性。然而，當(dāng)相同尺寸的孔陣列與帽陣列同對(duì)稱(chēng)軸雄疊時(shí)，平麗對(duì)稱(chēng)性破壞，在雜化的孔-帽陣列的界面處便出現(xiàn)了月牙結(jié)構(gòu)窄縫，進(jìn)而導(dǎo)致一個(gè)新的強(qiáng)共振模。有限差分時(shí)域法模擬結(jié)果表明在共振波長(zhǎng)處電荷主要集中在月牙結(jié)構(gòu)窄縫的兩邊，激發(fā)很強(qiáng)的