1、慣性約束核聚變(Inertial Confinement Fusion，簡稱ICF)具有安全，清潔，可控的特點(diǎn)，是解決人類未來能源問題的有效途徑之一，因此受到世界各國的普遍關(guān)注。頻率轉(zhuǎn)換晶體是ICF裝置中高功率激光系統(tǒng)的重要光學(xué)元件，故要求其具有大尺寸、高損傷閾值和優(yōu)異的非線性光學(xué)性能。而縱觀所有的非線性晶體材料，磷酸二氫/氘鉀(KDP/DKDP)晶體是目前唯一可用于ICF裝置中高功率激光系統(tǒng)的非線性晶體材料。由于DKDP晶體能有效地抑

2、制高功率激光的橫向受激拉曼散射(TSRS)，所以它在ICF裝置中通常作為三倍頻器件材料。
　　目前，DKDP晶體的生長主要采用Z向籽晶，但Z向籽晶會(huì)在晶體中引入較多的位錯(cuò)，使晶體產(chǎn)生殘余應(yīng)力。此外，氘取代氫也會(huì)在晶體中引入殘余應(yīng)力。這嚴(yán)重影響了晶體的質(zhì)量進(jìn)而制約了激光的輸出質(zhì)量。因此為了降低DKDP晶體的位錯(cuò)密度，本論文對DKDP晶體的定向快速生長條件和生長機(jī)理進(jìn)行了研究，并通過中子衍射技術(shù)對DKDP晶體的結(jié)構(gòu)和殘余應(yīng)力進(jìn)行了研究

3、，成功解析了晶體的結(jié)構(gòu)和測量了晶體的三維殘余應(yīng)力。本論文的主要研究類容如下:
　　1.在不同溫度區(qū)間和不同pH值條件下，采用59°點(diǎn)籽晶定向快速生長了KDP晶體，并通過對晶體的透過光譜和錐光干涉圖的測試確定了定向快速生長高質(zhì)量KDP晶體的條件，即生長溫度區(qū)間為58℃～52℃，溶液pH值為3.6。另外，通過對DKDP晶體59°點(diǎn)籽定向快速生長的研究，發(fā)現(xiàn)采用楔形59°籽晶能快速生長出高質(zhì)量的DKDP晶體，從而確定了適合DKDP晶體定

4、向快速生長的最佳方法。
　　為了深入了解59°點(diǎn)籽定向快速生長KDP/DKDP晶體的生長習(xí)性，本文對KDP晶體柱面的微觀生長機(jī)制進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)在本征pH值KDP溶液中，KDP晶體在低過飽和條件下(σ＜0.06)的生長機(jī)制為螺旋位錯(cuò)。同時(shí)，AFM在生長丘中心觀察到了空洞?？斩词股L丘的斜率先隨過飽和度的增高而增大，然后再趨于定值，這可能是導(dǎo)致晶體出現(xiàn)包藏和發(fā)生開裂的原因。為此，我們建立了生長丘模型，并分析了生長丘斜率隨過飽和度增高

5、而后趨于定值的原因。通過理論計(jì)算得出，一旦生長丘中心位錯(cuò)源的伯格矢量超過5.9(A)，空洞就會(huì)出現(xiàn)。
　　此外，晶體在不同pH值條件下的AFM結(jié)果表明: KDP類晶體的生長機(jī)制主要包括螺旋位錯(cuò)和二維核。在相同過飽和度的條件下，溶液pH值越低晶體柱面上越容易出現(xiàn)二維核。另外，我們給出了兩種生長機(jī)制在特定過飽和度和pH值條件下的分界線，為晶體生長條件的選擇提供參考依據(jù)。
　　采用紅外光譜實(shí)時(shí)研究了DKDP晶體的結(jié)晶過程，發(fā)現(xiàn)DK

6、DP晶體以(H/D)2 PO4-基團(tuán)為生長基元。由于氘鍵強(qiáng)度弱于氫鍵，因此(H/D)2PO4-[(H/D)2O]水合離子中D2O更容易脫離生長基元，使生長基元中D的濃度小于溶液中D的濃度，從而導(dǎo)致DKDP晶體中氘元素的分凝系數(shù)小于1。
　　2.采用中子粉末衍射技術(shù)解析了傳統(tǒng)降溫法生長DKDP晶體的結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)晶胞參數(shù)a隨著晶體氘含量的增加而逐漸增大，而氘含量對晶胞參數(shù)c的影響卻很小。a的變化又與晶胞內(nèi)化學(xué)鍵的變化密切相關(guān)，而晶胞

7、中相鄰PO4基團(tuán)上氧原子之間的鍵長(O-D-O)會(huì)隨著晶體氘含量的增加逐漸增大，從而使晶胞參數(shù)a隨之變大。此外，根據(jù)中子粉末衍射數(shù)據(jù)得到了DKDP晶體的氘含量，并結(jié)合相應(yīng)DKDP晶體生長溶液的氘含量得到了傳統(tǒng)降溫法生長DKDP晶體中氘元素的分凝系數(shù)(Dc=0.64×exp(0.00421Ds)×Ds)。同時(shí)探討了相應(yīng)DKDP晶體的拉曼、紅外光譜與氘含量的關(guān)系，并規(guī)范了拉曼光譜、紅外光譜測試DKDP晶體氘含量的步驟。在此基礎(chǔ)上，我們采用拉

8、曼、紅外光譜研究了快速生長(σ=0.04～0.06) DKDP晶體中氘元素的分凝系數(shù)，發(fā)現(xiàn)晶體中平均氘含量滿足分凝系數(shù)公式:Dc(％)Average=0.447×exp(0.00785Ds)×Ds。在溶液氘含量為80％條件下，采用拉曼光譜研究了生長過飽和度對DKDP晶體氘含量的影響，研究表明:當(dāng)0＜σ≤0.03時(shí)，晶體氘含量隨著過飽和度的增高而逐漸減小;繼續(xù)增加過飽和度，晶體的平均氘含量趨于定值，但晶體氘含量分布的均勻性會(huì)隨著過飽和度的

9、增高而降低。
　　3.采用中子衍射技術(shù)對Z向點(diǎn)籽晶快速生長的DKDP晶體的三維殘余應(yīng)變應(yīng)力進(jìn)行了研究。在晶體學(xué)坐標(biāo)下，晶體的宏觀應(yīng)變在10-3～10-4數(shù)量級(jí)，并通過虎克定律計(jì)算得到晶體的三維殘余應(yīng)力，正應(yīng)力遠(yuǎn)大于剪切應(yīng)力，正應(yīng)力最大值為320 MPa。DKDP晶體中宏觀正應(yīng)力并不隨晶體氘含量的增加而變大;沿著Z方向的正應(yīng)力為壓應(yīng)力，而沿著X和Y方向的正應(yīng)力則至少有一個(gè)為拉應(yīng)力，當(dāng)Z方向的壓應(yīng)力達(dá)到115 MPa時(shí)，沿著X和Y方向

10、則均為拉應(yīng)力。通過晶體各個(gè)晶面半峰寬獲得了DKDP晶體的平均微觀應(yīng)變，其大小隨著氘含量的增加先增大后減小，當(dāng)Dc=50％時(shí),晶體的微觀應(yīng)變達(dá)到最大值0.0023，這說明氫氘比相同使DKDP晶體的品格畸變最大。
　　對采用楔形59°點(diǎn)籽晶定向快速生長的DKDP晶體沿著X方向的應(yīng)力應(yīng)變進(jìn)行了研究。在相同生長條件下，采用楔形59°點(diǎn)籽晶定向快速生長晶體的殘余應(yīng)力要小于采用Z向點(diǎn)籽晶快速生長的晶體。晶體中最大拉應(yīng)力和壓應(yīng)力以及平均微觀應(yīng)變

11、均隨著生長過飽和度的增高而增大。另外，研究對比發(fā)現(xiàn)，要想定向快速生長出殘余應(yīng)力較小的DKDP晶體，生長過飽和度應(yīng)選在0.06左右。我們還對晶體宏觀殘余應(yīng)力的來源進(jìn)行了分析，研究發(fā)現(xiàn)缺陷是其主要來源。
　　對70％ DKDP晶體進(jìn)行了中子衍射實(shí)時(shí)變溫研究，發(fā)現(xiàn)沿著Z方向的相變溫度與X方向的相變溫度并不相同，其中，沿著Z方向的相變溫度范圍為165℃～170℃，而沿著X方向的相變溫度范圍為190℃～195℃。實(shí)驗(yàn)研究表明:以2℃/min

12、升溫加熱晶體，Z方向的DKDP晶體先相變后破裂，該方向能承受的最大熱應(yīng)力為272 MPa，而X方向的DKDP晶體先破裂后相變，能承受最大的熱應(yīng)力為1163 MPa。中子衍射峰的強(qiáng)度、半峰寬以及峰形揭示了退火過程中晶體位錯(cuò)變化的過程，即錯(cuò)位度較小的原子在前期升溫過程中得到足夠的能量回到周期排列的晶格中，繼續(xù)升高溫度使錯(cuò)位度更大的原子得到修復(fù)。此外，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明70％ DKDP晶體熱退火過程中有兩個(gè)關(guān)鍵的溫度點(diǎn)90℃和140℃，首先應(yīng)將溫度