1、有機硅材料兼具無機和有機雙重結構而被廣泛應用?，F(xiàn)階段被市場需求的最大的單體是二甲基二氯硅烷(CH3)2SiCl2（簡稱二甲M2）。但工業(yè)采用的直接合成法會產(chǎn)生大量的副產(chǎn)物一甲基三氯硅CH3SiCl3（簡稱一甲M1）和三甲基氯硅烷(CH3)3SiCl（簡稱三甲M3）。就如何解決副產(chǎn)物堆積問題備受國內外科學工作者關注。對此本文采用歧化法將一甲和三甲催化歧化制備成二甲以解決環(huán)境污染的問題。
　　研究表明，ZSM-5和AlCl3對歧化制備

2、二甲有一定的催化效果。而且目前國內外對歧化制備二甲反應的理論研究很少，尤其是對團簇模型的ZSM-5分子篩孔表面催化歧化制備二甲的反應機理就更少了。因此本文的研究重點是對團簇模型的ZSM-5分子篩孔表面催化歧化制備二甲反應機理進行探討以及用理論計算的方法計算不同團簇催化歧化該反應的催化活性。
　　本文利用3T、4T和6T三種不同T簇的ZSM-5分子篩，運用密度泛函理論（DFT）方法，分別對3T、4T和6T簇 NaAlCl4/ZSM-

3、5及改性后的4T簇NaAlCl4/(AlCl2)+-ZSM-5催化歧化制備二甲反應機理進行了探討，得到如下結論：
　?。?）采用DFT在B3LYP/6-311G++（3df,2pd）基組下對3T簇NaAlCl4/ZSM-5催化劑歧化一甲和三甲制備二甲的反應進行計算，通道一第二步為主反應速控步，其反應活化能為109.28kJ?mol-1，反應可以發(fā)生。
　?。?）采用DFT在B3LYP/6-311G++（3df,2pd）基組下

4、對4T簇NaAlCl4/ZSM-5催化劑歧化一甲和三甲生成二甲的反應體系進行了計算，主反應具備兩個階段且反應活化能都較小，分別為53.98和106.89kJ?mol-1，反應較易發(fā)生，通道一第二步為主反應的速控步。
　?。?）采用DFT在B3LYP/6-311G++（3df,2pd）基組下對6T簇NaAlCl4/ZSM-5歧化一甲和三甲制備二甲的反應進行計算，通道一第二步為主反應的速控步，其反應活化能為143.56kJ?mol-1

5、。反應可以進行，但速度較慢。
　?。?）采用DFT在B3LYP/6-311G++（3df,2pd）基組下對改性后4T簇NaAlCl4/(AlCl2)+-ZSM-5催化劑參與歧化的反應機理進行了計算。通道二第二步為主反應的速控步，反應熱為97.89kJ?mol-1，反應較容易發(fā)生。改性的效果較好，原因可能是由于改性之后4T簇NaAlCl4/(AlCl2)+-ZSM-5分子篩使得酸性位（-AlCl2）的電子云密度發(fā)生了改變?？偟挠嬎憬Y