1、該論文主要內(nèi)容:首先,詳細(xì)的介紹了研究所要用到的基本理論和表面簇合物模型.其中包括基本簇合物模型的詳細(xì)介紹.其次,研究氧原子在Pd表面的吸附和擴(kuò)散.最后,主要是研究氧分子在過(guò)渡金屬Pd表面的吸附和解離特性的動(dòng)力學(xué)研究,同時(shí)也初步探索了NO分子在Pd表面吸附和擴(kuò)散特性.該論文的主要成果:第一,在原子與過(guò)渡金屬表面相互作用體系的研究中,我們提出的5參數(shù)Morse勢(shì)(簡(jiǎn)稱(chēng)5-MP)方法,對(duì)O-Pd(100)(111)(110)平坦表面及(31

2、1)臺(tái)階面體系進(jìn)行了全面而詳細(xì)的研究.對(duì)于氧原子在(111)面fcc和hcp兩個(gè)洞位上的吸附,具有相似的振動(dòng)頻率,結(jié)合能等吸附特性,這在試驗(yàn)上僅從這些特性上是很難進(jìn)行區(qū)別的,因此我們提出兩個(gè)吸附位為等價(jià)位.對(duì)于氧原子在僅有一個(gè)高對(duì)稱(chēng)位機(jī)理面上,比方(100)面的四重洞位,(111)面的三重洞位,容易吸附這些表面高對(duì)稱(chēng)位上,因此很容易判斷氧原子的吸附態(tài).然而對(duì)于更加開(kāi)放的(311)面,表面有兩個(gè)高對(duì)稱(chēng)位,一個(gè)是(100)微面的四重洞位,另

3、一個(gè)是(111)微面的三重洞位,試驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)氧原子在該面上發(fā)生重構(gòu)形成(2×4)構(gòu)型,很難確定氧原子到底吸附在(100)微面上的贗式四重位,還是(111)微面的三重位上.我們的研究結(jié)果表明氧原子在(311)臺(tái)階面上有兩個(gè)穩(wěn)定的吸附態(tài),分別處在四重洞位(H<,4>)和hcp三重洞位(H<,h>).氧原子在fcc三重洞位(H<,f>)的吸附為亞穩(wěn)態(tài),在低覆蓋度下氧原子優(yōu)先吸附在四重洞位(H<,4>).這為試驗(yàn)上存在的疑問(wèn)提供了很好的答案.該章

4、節(jié)的內(nèi)容已發(fā)表在中國(guó)化學(xué)上,見(jiàn)Chin. J. Chem. 2004, Vol. 22,152-158.第二,在分子與過(guò)渡金屬表面相互作用體系的研究中,利用5參數(shù)Morse勢(shì)構(gòu)造和推廣的LEPS勢(shì)對(duì)O<,2>分子在Pd平坦表面做了詳細(xì)研究,我們發(fā)現(xiàn)O<,2>分子在(100)和(110)機(jī)理面上容易解離而在密堆積的(111)面上卻很難解離.針對(duì)這種奇怪的動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象,我們提出了表面分子解離限和晶面解離距的概念,很好的解釋了這一奇怪的動(dòng)力學(xué)現(xiàn)

5、象.這兩個(gè)概念的提出引起了國(guó)外同行專(zhuān)家的興趣并給予很好的評(píng)價(jià)且該文章已被Journal of Physics Chemistry錄用,見(jiàn)(49頁(yè)).第三,在前面O<,2>-Pd體系研究的基礎(chǔ)上,我們對(duì)NO分子在Pd平坦表面及(311)和(511)臺(tái)階面動(dòng)力學(xué)行為的研究也做了探討,發(fā)現(xiàn)在Pd表面上NO分子比O<,2>分子更容易解離,此部分內(nèi)容研究還在做進(jìn)一步的研究.我們對(duì)原子與金屬表面的研究已經(jīng)持續(xù)了十幾年的時(shí)間,是一個(gè)較為成熟的研究體系