1、本文應(yīng)用分析型原子嵌入模型,根據(jù)平臺(tái)-臺(tái)階-紐結(jié)(TLK)模型,采用分子動(dòng)力學(xué)方法研究了吸附原子和二維團(tuán)簇在金屬及合金表面擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)特性,期望為外延晶體生長(zhǎng)提供一定的指導(dǎo)作用。
　　 本文首先介紹了表面的一些基本概念、TLK模型、表面科學(xué)中的實(shí)驗(yàn)技術(shù)、常用勢(shì)函數(shù)、分析型嵌入原子模型、分子動(dòng)力學(xué)方法、表面晶格的構(gòu)建方法和隨機(jī)行走模型等。
　　 修正了Einstein關(guān)系表達(dá)式,使之符合分子動(dòng)力學(xué)的模擬時(shí)間。根據(jù)TLK模型,

2、研究了吸附原子和團(tuán)簇在Pd低指數(shù)表面上的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)特征；研究了吸附原子在臺(tái)階以及紐結(jié)處的自擴(kuò)散行為。吸附原子和二聚體在Pd(001)面上擴(kuò)散都是通過簡(jiǎn)單交換機(jī)制進(jìn)行的,遷移能和擴(kuò)散前因子由.Arrhenius關(guān)系導(dǎo)出,二聚體的遷移能比吸附原子略低。吸附原子在Pd(110)面的擴(kuò)散各向異性,沿溝渠方向通過躍遷機(jī)制,而穿越溝渠則與渠壁原子發(fā)生交換進(jìn)行擴(kuò)散。二維團(tuán)簇在Pd(111)面的遷移能隨團(tuán)簇中原子數(shù)目增加而遞增,Pd7團(tuán)簇的擴(kuò)散前因子值

3、比吸附原子的大2個(gè)數(shù)量級(jí),其因?yàn)樵谟诿芘艌F(tuán)簇在擴(kuò)散過程中產(chǎn)生了大量的擠壓、畸變等。對(duì)密排團(tuán)簇,主要是通過整體滑移機(jī)制進(jìn)行擴(kuò)散；而對(duì)非密排團(tuán)簇,則主要是通過局域擴(kuò)散機(jī)制進(jìn)行。在以Pd(111)面為基底的外延生長(zhǎng)實(shí)驗(yàn)中,Pd7團(tuán)簇在室溫下能夠成為薄膜的生長(zhǎng)種子。吸附原子沿臺(tái)階方向都是通過躍遷機(jī)制進(jìn)行擴(kuò)散,在同一溫度,擴(kuò)散率比在相應(yīng)的平臺(tái)上都要低。吸附原子跨越低指數(shù)面的臺(tái)階時(shí)都必須克服一個(gè)附加的ES能量勢(shì)壘。二聚體很難跨越Pd(001)面的密

4、排臺(tái)階。Pd(001)面臺(tái)階處的紐結(jié)能顯著降低ES勢(shì)壘,使得吸附原子更容易跨越臺(tái)階。在Pd(110)和Pd(111)面的臺(tái)階處,與相應(yīng)的ES勢(shì)壘值相比,紐結(jié)只能略微降低ES勢(shì)壘,對(duì)層間質(zhì)量傳輸影響不大。在同質(zhì)外延晶體生長(zhǎng)實(shí)驗(yàn)中,以Pd(001)面為基底,能生長(zhǎng)出致密而均勻的薄膜；以Pd(111)面為基底,在低溫范圍下,容易生長(zhǎng)出底部是三角形的金字塔形貌的小山包；如果以Pd(110)為為基底,則表面會(huì)生長(zhǎng)出狹長(zhǎng)條形的下寬上窄的山峰形的結(jié)構(gòu)

5、。
　　 研究了HCP金屬中的Re和Zr二維團(tuán)簇在低指數(shù)面及相應(yīng)臺(tái)階處的自擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)行為。在HCP(0001)密排面,擴(kuò)散遷移能也隨團(tuán)簇增大而增加,從六聚體到七聚體,顯著增加；七聚體的擴(kuò)散前因子比相應(yīng)的吸附原子的大兩到三個(gè)數(shù)量級(jí)；對(duì)密排團(tuán)簇,主要是通過整體滑移機(jī)制進(jìn)行擴(kuò)散；而對(duì)非密排團(tuán)簇,則主要是通過局域擴(kuò)散機(jī)制進(jìn)行,與二維Pd團(tuán)簇在Pd(111)面的擴(kuò)散機(jī)制類似。在以HCP(0001)面為基底的同質(zhì)外延生長(zhǎng)實(shí)驗(yàn)中,Re3在室溫

6、下能夠成為薄膜生長(zhǎng)中的晶核,然而Zr7不能成為薄膜生長(zhǎng)中的晶核。Re吸附原子和二聚體在Re(10(1)0)面的擴(kuò)散路徑總是沿著溝渠方向躍遷,這與吸附原子在Pd(110)面自擴(kuò)散機(jī)制不同(沿溝渠方向通過躍遷機(jī)制,穿越溝渠則是通過與渠壁原子交換),二聚體的擴(kuò)散機(jī)制是兩個(gè)原子同時(shí)躍遷到鄰近的平衡位置,遷移能基本上是吸附原子的2倍。
　　 在Re(0001)面上,吸附原子不但沿臺(tái)階方向的擴(kuò)散是通過躍遷機(jī)制,而且跨越臺(tái)階的擴(kuò)散方式也采用躍

7、遷機(jī)制。通過沿臺(tái)階方向的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)方程可知,吸附原子沿A、B型臺(tái)階方向擴(kuò)散的速率隨基底溫度變化:當(dāng)基底溫度低于臨界溫度1670±20 K時(shí),吸附原子沿B型臺(tái)階的擴(kuò)散率快；當(dāng)基底溫度高于臨界溫度時(shí),反而沿A型臺(tái)階的擴(kuò)散率更快。吸附原子跨越臺(tái)階的ES勢(shì)壘很高,而紐結(jié)只能輕微降低ES勢(shì)壘,吸附原子難以跨越臺(tái)階,層間質(zhì)量輸運(yùn)很困難。在外延生長(zhǎng)的過程中,容易形成金字塔形的三維生長(zhǎng)模式,與低溫下以Pd(111)面為基底的同質(zhì)外延生長(zhǎng)情況類似。

8、>　　 研究了Pt2和Pt3團(tuán)簇在Pd(111)面的異質(zhì)擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)行為,其擴(kuò)散機(jī)制與Pd2和Pd3團(tuán)簇在Pd(111)面的擴(kuò)散機(jī)制相同,在相同的溫度下,相應(yīng)的異質(zhì)擴(kuò)散率比同質(zhì)的要低,而異質(zhì)擴(kuò)散的特征擴(kuò)散溫度都比同質(zhì)的高。
　　 研究了Fe、Al吸附原子在B2-FeAl(110)和B2-FeAl(001)面的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)行為。在B2-FeAl(110)面上,Fe吸附原子的遷移能要比Al吸附原子的要低,在同一溫度下,Fe吸附原子比A