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![熱解氣氛下若干關鍵芳烴生成的燃料協(xié)同效應研究.pdf_第1頁](https://static.zsdocx.com/FlexPaper/FileRoot/2019-3/6/23/490ecc36-7625-4464-bb38-9e84f3137223/490ecc36-7625-4464-bb38-9e84f31372231.gif)
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文檔簡介
1、碳煙作為燃燒產(chǎn)生的主要污染物之一,是城市霧霾問題的主要誘因之一,并對人類健康有著嚴重的危害。在碳煙復雜的生成機理中,芳烴的氣相生成機理被認為是控制子機理。由于實際運輸燃料是由大量組分組成的混合物,因此其燃燒中的碳煙生成過程,特別是關鍵芳烴的生成,受到燃料組分之間相互作用的顯著影響。其中,協(xié)同效應是促進多環(huán)芳烴(PAH)和碳煙等污染物生成的重要燃料組分相互作用,也體現(xiàn)了關鍵芳烴前驅(qū)體生成路徑的多樣性。協(xié)同效應通常包括非芳烴燃料組分和芳烴組
2、分的協(xié)同效應以及非芳烴組分之間的協(xié)同效應。針對這兩種協(xié)同效應,本文對乙烯摻混苯、甲苯和乙基苯同向射流擴散火焰中PAH生成的協(xié)同效應進行了實驗研究,并對1,3-丁二烯摻混丙炔流動反應器熱解中關鍵芳烴生成的協(xié)同效應了進行了動力學模型研究。
同向射流擴散火焰是擴散火焰的主要類型之一,由于火焰面形成于燃料和空氣的流動方向上,因此在火焰內(nèi)部(即燃料端)燃料的消耗以熱解形式為主,能夠生成大量芳烴和碳煙,是研究碳煙生成機理的重要體系。自由基
3、對于芳烴的生成和生長具著重要的作用,對其在同向射流擴散火焰中的定量探測將對于芳烴生成機理的發(fā)展有著積極的促進作用。本文中新設計并搭建了一臺同向射流擴散火焰實驗裝置,結(jié)合石英噴嘴超聲分子束取樣和同步輻射真空紫外光電離質(zhì)譜方法對火焰軸線上的物種進行在線取樣探測。利用該實驗平臺對乙烯分別摻混10%和15%碳流量的苯、甲苯和乙基苯混合燃料進行了同向射流擴散火焰實驗研究,探測到了甲基、炔丙基、環(huán)戊二烯基、芐基和茚基等多種自由基,得到了多種穩(wěn)定產(chǎn)物
4、和活潑中間產(chǎn)物摩爾分數(shù)沿火焰軸線分布曲線。結(jié)果表明,隨著烷基支鏈的增長,火焰中PAH生成量也隨之增大,乙烯摻混甲苯和乙基苯火焰體現(xiàn)出了較乙烯摻混苯火焰更強的協(xié)同效應。這是因為苯摻混火焰中則主要生成苯基,甲苯與乙基苯摻混火焰則能夠生成大量的芐基。因此,在苯摻混火焰中HACA路徑是PAH生成的主要路徑,而芐基在甲苯及乙基苯摻混火焰的PAH生成中發(fā)揮重要貢獻,導致這兩種火焰中PAH生成量遠大于苯摻混火焰,并引發(fā)了更強的協(xié)同效應。此外,甲苯分解
5、過程中也會生成大量苯基,苯基和芐基的協(xié)同作用令甲苯摻混火焰中芴的生成量更高。
為了研究1,3-丁二烯摻混丙炔熱解中關鍵芳烴生成的協(xié)同效應,本文中發(fā)展了1,3-丁二烯摻混丙炔的詳細熱解反應動力學模型,包括新構(gòu)建的燃料分解子機理和芳烴生成子機理,并驗證了前人1,3-丁二烯和丙炔的單組分和摻混熱解實驗。模型可以很好地預測前人實驗結(jié)果,特別是1,3-丁二烯和丙炔在多種芳烴生成過程中存在的協(xié)同效應?;谏伤俾史治龊兔舾行苑治?,得到了燃
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